一种非易失性阻变存储器件及其制备方法与流程
本发明属于半导体存储器技术领域，具体涉及一种非易失性阻变存储器件及其制备方法。
背景技术：
目前，闪存芯片存储技术以高存储密度、低功耗、擦写次数快等优势占据了非挥发性存储芯片的垄断地位，但随着半导体工艺的不断发展，闪存芯片存储技术遇到了技术瓶颈。阻变存储器(RRAM)以其材料和结构简单、单元面积小、制备成本低、与传统CMOS工艺兼容、可缩微能力强，同时又有读写速度快、操作功耗低等优点，越来越受到业界的重视，成为下一代非挥发性存储器的有力竞争者。当然，RRAM离大规模实用化还存在一定的差距，针对产品应用，在器件性能调控、参数均匀性和可靠性等方面，还需要更深入的研究。
技术实现要素：
本发明针对现有存储器难以大规模应用的不足，提供了一种非易失性阻变存储器件及其制备方法，其特征在于：
该阻变存储器件，包括底电极层铌掺杂钛酸锶NSTO、顶电极层Ta金属以及位于所述底电极和顶电极之间的阻变存储功能层，阻变存储功能层由在底电极上外延生长超薄CeO2薄膜和一层二元金属氧化物HfOx薄膜构成。所述底电极层铌掺杂钛酸锶NSTO同时为器件衬底。
上述阻变存储器件的制备方法，包括如下步骤：
(1)NSTO基片清洗，并遮挡部分区域作为底电极；
(2)利用脉冲激光沉积技术在NSTO上外延生长一层超薄CeO2薄膜，厚度为3～5nm，沉积工艺为：沉积前，腔室的真空度为1×10-8Pa；沉积过程中激光脉冲频率1Hz，靶基间距为80mm，沉积过程中的真空度为3×10-8Pa，衬底温度为800℃，激光烧蚀能量为1J·cm-2；
(3)利用磁控溅射技术在CeO2薄膜上沉积HfOx薄膜，厚度为10nm～50nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度为1×10-5Pa；沉积过程中，腔室气压保持在2Pa，氧分压控制在5％，沉积温度25℃，沉积功率60W；
(4)使用掩膜版在HfOx薄膜上形成顶电极图形；
(5)利用磁控溅射技术在HfOx薄膜上沉积Ta金属电极层，厚度为10～500nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度在2×10-4Pa；沉积过程中，腔室气压保持在1Pa，沉积温度25℃，沉积功率60W。
(6)去除掩膜版，得到阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO。
本发明的优点在于：
本发明的阻变存储器件存储功能层选用目前CMOS的主流材料HfOx与一层超博外延单晶CeO2薄膜共同作为阻变储存功能层材料，使得器件通过外延单晶CeO2薄膜获得了高的电阻态，降低了器件功耗。同时，由于CeO2薄膜层的调控，使得HfOx薄膜基的阻变存储器件提高了转变一致性，获得了较高的工作稳定性。与现有阻变存储器件比较，该阻变存储器具有显著的技术优势，能适用于超大规模集成电路中的存储部件。
附图说明
图1为比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO的结构示意图；
图2为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的结构示意图；
图3为比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的透射电子显微结构图；
图4为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的透射电子显微结构图；
图5为比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的阻变特性曲线；
图6为比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的电压-循环次数曲线；
图7为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的阻变特性曲线；
图8为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO电压-循环次数曲线；
图9为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO与比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的功耗比较图；
图10为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO器件的转变速度测试图；
图11为非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的器件数据保持能力测试图。
具体实施方式
本发明提供了一种非易失性阻变存储器件及其制备方法，以下结合附图和实施例对本发明进行详细地说明，但本发明并不限于此。
图中各层薄膜厚度和区域大小形状不反映真实比例，目的只是示意说明本发明内容。
图1为本发明比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO的结构示意图，该结构最下端是衬底材料NSTO，NSTO是铌掺杂的钛酸锶材料(掺杂质量分数为0.7％)，掺杂后同时作为器件的底电极材料。沉积在NSTO上的是HfOx，由于沉积工艺控制，获得的HfOx薄膜材料为非化学计量比。沉积在HfOx上的是顶电金属薄膜材料Ta，Ta/HfOx/NSTO构成了本发明比较例的阻变存储器结构单元。
图2为本发明实施例非易失性阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的结构示意图，该结构最下端是衬底材料NSTO，NSTO是铌掺杂的钛酸锶材料(掺杂质量分数为0.7％)，掺杂后同时作为器件的底电极材料。沉积在NSTO上的是一层单晶CeO2薄膜，用来降低整个器件的功耗沉积并降低器件转变参数离散性，在CeO2上的是HfOx，由于沉积工艺控制，获得的HfOx薄膜材料为非化学计量比，沉积在HfOx上的是顶电金属薄膜材料Ta，Ta/HfOx/CeO2/NSTO构成了本发明实施例的阻变存储器结构单元。
比较例1
阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：NSTO基片清洗，并遮挡部分区域作为底电极；
步骤2：利用磁控溅射技术在NSTO薄膜上沉积HfOx薄膜，厚度为20nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度在1×10-5Pa；沉积过程中，腔室气压保持在2Pa，氧分压控制在5％，沉积温度25℃，沉积功率60W，沉积时间20分钟；
步骤3：使用掩膜版在HfOx薄膜上形成顶电极图形；
步骤4：利用磁控溅射技术在HfOx薄膜上沉积Ta金属电极层，厚度为80nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度在2×10-4Pa；沉积过程中，腔室气压保持在1Pa，沉积温度25℃，沉积功率60W，沉积时间4分钟。
步骤5：去除掩膜版，得到阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO。
实施例1
阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：NSTO基片清洗，并遮挡部分区域作为底电极；
步骤2：利用脉冲激光沉积技术在NSTO上外延一层超薄CeO2薄膜，厚度为4nm，沉积工艺为：沉积前，腔室的真空度在～1×10-8Pa；沉积过程中激光脉冲频率1Hz，靶基间距为80mm，沉积过程中的真空度为～3×10-8Pa，衬底温度为800℃，激光烧蚀能量为1J·cm-2；
步骤3：利用磁控溅射技术在CeO2薄膜上沉积HfOx薄膜，厚度为20nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度在1×10-5Pa；沉积过程中，腔室气压保持在2Pa，氧分压控制在5％，沉积温度室温，沉积功率60W，沉积时间20分钟；
步骤4：使用掩膜版在HfOx薄膜上形成顶电极图形；
步骤5：利用磁控溅射技术在HfOx薄膜上沉积Ta金属电极层，厚度为80nm，沉积工艺为：沉积前，腔室真空度在2×10-4Pa；沉积过程中，腔室气压保持在1Pa，沉积温度室温，沉积功率60W，沉积时间4分钟。
步骤6：去除掩膜版，得到阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO。
图3为本发明比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的透射电子显微结构图。从图中可以清楚得看出三层薄膜之间的界面与厚度，并且没有明显的界面层存在，NSTO为单晶态，HfOx为非晶态，Ta为多晶态。
图4为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的透射电子显微结构图。从图中可以清楚得看出四层薄膜之间的界面与厚度，并且没有明显的界面层存在，NSTO为单晶态，CeO2为单晶态，与NSTO存在位相关系，HfOx为非晶态，Ta为多晶态。
图5本发明比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的阻变特性曲线，显示出了良好的电阻转变特性，可以用于存储器件。
图6本发明比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的电压-循环次数曲线，从图中可以看出，虽然本发明比较例也表现出了较好的阻变特性，但是其转变参数离散，增大了外围电路设计的困难程度。
图7为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的阻变特性曲线，显示出了良好的电阻转变特性，可以用于存储器件，并且与比较例相比，具有更低的电流值，也就是更低的功耗。
图8为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的器件电压-循环次数曲线，从图中可以看出与本发明比较例1相比，转变参数离散型明显减弱，说明本发明明显的抑制了阻变存储器件转变参数离散的问题。
图9为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO与本发明比较例阻变存储器件Ta/HfOx/NSTO器件的功耗比较图，从图中可以看出与本发明比较例1相比具有更低的功耗值，适用于嵌入式设备。
图10为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO器件的转变速度测试图，从图中可以肯出本发明器件具有小于50ns的数据存储速度，适用于下一代高速存储技术。
图11为本发明阻变存储器件Ta/HfOx/CeO2/NSTO的器件数据保持能力测试图，从图中数据可以看出所制备的器件在经过106s的读取后高低阻态无明显变化，表明该器件具有非易失性，并通过外推法可以推断出本发明阻变器件具有大于十年的数据保持特性。
最后说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管通过参照本发明的优选实施例已经对本发明进行了描述，但本领域的普通技术人员应当理解，可以在形式上和细节上对其做出各种各样的改变，而不偏离所附权利要求书所限定的本发明的精神和范围。
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