的，性能完全优于现有没有进行任何渗杂改性的配方，完全异于传统的A位取代途径，且具有高介电常数和高QXf值的优势。 阳02引 3.本发明的配方中不含Pb,Cd等挥发性有毒金属。 阳0%] 4.多数配方烧结溫度均在1300~1500°C左右，烧成溫度范围较宽。
[0027] 5.采用单次合成工艺，容易实现材料的稳定生产。
[00測 6.性能上实现了较大提升观有技术基础配方，介电常数79~122,QXf值一般 在7500~9000GHz左右，且其谐振频率溫度系数在+190~48化pm/°C;本发明提供的微波 介质陶瓷材料QXf值在8100~llOOOGHz之间，相对介电常数er在100~134附近，且 谐振频率溫度系数较（化1/2山1/2)Ti化(Ln=La,Nd,Sm)基础配方大幅度降低，且性能稳定， 能够满足现代微波器件的应用需求。
[0029] 7.原材料在国内供应充足，价格相对低廉，使高性能微波陶瓷的低成本化成为可 能。
【附图说明】
[0030] 图1是本发明实施例制备的微波陶瓷介质材料的邸D分析结果。
[0031]图2是本发明实施例制备的微波陶瓷介质材料扫描电镜SEM图。
【具体实施方式】
[0032]W下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书 所掲露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可W通过另外不同的具体实 施方式加W实施或应用，本说明书中的各项细节也可W基于不同观点与应用，在没有背离 本发明的精神下进行各种修饰或改变。
[0033]图1是本发明实施例制备的微波陶瓷介质材料的XRD分析结果，从图1可W看出： 得到的晶相为纯正交巧铁矿结构相。图2是本发明实施例制备的微波陶瓷介质材料扫描电 镜SEM图，从图2可看出制得样品表面晶粒尺寸分布均匀，大小晶粒分布有规律，气孔较少。
[0034] 实施例
[0035] 一种B位取代的高介低损微波介质陶瓷材料微波介质陶瓷材料，化学通式为 (Na〇'5+yLn〇'5)灯ii其)〇3,Ln=La或Nd或Sm,其中 0.Ol《X《0. 04,0, 05《y《0. 12，Na 组分含量为非化学计量比，调节X，y值W控制体系微波性能；C的组成为VW，V代表价态高 于四价的佩，W代表价态低于或等于四价且平均离子半径接近于Ti4+的单个离子或复合离 子，V和M同时取代或单独取代。单独取代时，W为A1、化、Ni、化中的一种或几种。当VW 同时取代时，若W为A1、化其中的一种或多种时，则摩尔比V:W= 1:1，若W为Zn、Ni其中 的一种或多种时，则摩尔比V:W= 2:1。
[0036] 所述微波介质陶瓷材料晶相为正交巧铁矿结构。所述微波介质陶瓷材料的相对介 电常数ef在100~134之间，QXf值在8100~11000 GHz之间，谐振频率溫度系数大幅度 降低。
[0037] 上述B位取代的高介低损微波介质陶瓷材料的制备方法，按化学通式（Nae.s+yLn。.5) (TilX。) 〇3,原料选自化2〔〇3,1曰2〇3,炯2〇3,Sm2〇3,Ti〇2,AI2O3,NiO,化0,化2〇3,佩2〇5,表 1 为各 实施例中各原材料占原料总量的质量百分比，按表1的百分含量称取原料，经过球磨混合， 1050~115(TC下预烧，然后在1300~1500°C下烧结制成。
[003引实施例具体W调节X值W控制取代量，从而降低频率溫度系数；
[0039] 具体包括如下步骤： 柳4〇] (1)配料；按照化学通式（Na。. 5+yLn。. 5)灯i1 X。)〇3，原料选自NazCOs，1曰2〇3，刷2〇3，Sm2〇3, Ti〇2, Al2〇3,化0,ZnO,〇2〇3,佩2〇5,各实施例分别按表1中质量百分比准确称量各种 原料。
[0041] (2)球磨；将步骤（1)所得混合料进行球磨，W二氧化错球为球磨介质，按照混合 料：磨球：高纯度酒精的质量比为1: (3~5) : (1~2)进行研磨4~6小时得到混合均匀的 球磨料。
[00创 做烘干，过筛；将步骤似所得球磨料烘干并过60目筛得到干燥粉体；
[0043] (4)预烧；将步骤（3)所得干燥粉体置于氧化侣相蜗中，1050~115(TC条件下预 烧3~5小时得到预烧粉体；
[0044] (5)造粒，模压成型；将步骤（4)所得预烧粉体与聚乙締醇水溶液混合后造粒，造 粒尺寸控制在80~100目，将粒料放入成型模具中干压成型得到直径为15mm，厚度为约 7mm的圆柱生巧；
[0045] (6)烧结；将步骤（5)所得生巧置于氧化侣相蜗中，1300~1500°C下烧结1~3小 时，得到最终的微波介质陶瓷材料。各实施例采用的工艺参数和性能检测结果见表2。
[0046] 从表2可看出，各实施例的微波介质陶瓷材料，经检测具有较低的损耗即较高的 品质因数（QXf>8100)，系列化且高的介电常数（e 100)和较低的谐振频率溫度系数。
[0047] 表1各实施例中各原材料的质量百分含量
W例表2各实施例采用的工艺和微波介电性能 阳化0]
[0052] 上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟 悉此技术的人±皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因 此，凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所掲示的精神与技术思想下所完成 的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。
【主权项】
1. 一种高介低损微波介质陶瓷材料，其特征在于：材料化学通式为（似。.5+々11。. 5) (Ti!xCx)03，Ln=La或Nd或Sm，其中 0· 01 彡X彡 0· 04,0· 05 彡y彡 0· 12，C的组成为VW， V代表价态高于四价的Nb，W代表价态低于或等于四价且平均离子半径接近于Ti4+的单个 离子或复合离子，V和W同时取代或单独取代。2. 根据权利要求1所述的一种微波介质陶瓷材料，其特征在于：单独取代时，W为A1、 Cr、Ni、Zn中的一种或几种。3. 根据权利要求2所述的一种高介低损微波介质陶瓷材料，其特征在于：当VW同时取 代时，若W为Al、Cr其中的一种或多种时，则摩尔比V:W= 1:1，若W为Zn、Ni其中的一种 或多种时，则摩尔比V:W= 2:1。4. 根据权利要求1所述的一种高介低损微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述微波介 质陶瓷材料晶相为正交钙钛矿结构。5. 根据权利要求1所述的一种高介低损微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述微波介 质陶瓷材料的相对介电常数εr在100~134之间，QXf值在8100~11000GHz之间。6. 根据权利要求1至5任意一项所述的高介低损微波介质陶瓷材料的制备方法，其特 征在于：按化学通式（Naa5+yLna5)(ThXCX)03，Ln=La或Nd或Sm，原料选自Na2C03，La203， _3,Sm203,Ti02,A1203,NiO,ZnO,Cr203,Nb205,各原料按化学通式确定各自质量百分含量， 经过球磨混合，1050~1150°C下预烧，然后在1300~1500°C下烧结制成。7. 根据权利要求6所述的高介低损微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括 以下步骤： (1) 配料；按照化学通式（Naa5+yLnQ.5)(ThxCx)03，Ln=La或Nd或Sm，原料选自Na2C03、 La203、_3、Sm203、Ti02、A1203,NiO、ZnO、Cr203、_5,各原料按化学通式确定各自质量百分 含量； (2) 球磨；将步骤（1)所得混合料进行球磨，得到球磨料； (3) 烘干，过筛；将步骤（2)所得球磨料烘干并过60目筛得到干燥粉体； ⑷预烧；将步骤⑶所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1050~1150°C条件下预烧3~ 5小时得到预烧粉体； (5) 造粒，模压成型；将步骤（4)所得预烧粉体与聚乙烯醇水溶液混合后造粒，造粒尺 寸控制在80~100目，将粒料放入成型模具中干压成型得到生坯； (6) 烧结；将步骤（5)所得生坯置于氧化铝坩埚中，1300~1500Γ下烧结1~3小时， 得到最终的微波介质陶瓷材料。8. 根据权利要求7所述的高介低损微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：所述 步骤（2)中具体球磨过程为：以二氧化锆球为球磨介质，按照混合料：磨球：高纯酒精的质 量比为1: (3~5) : (1~2)进行研磨4~6小时得到混合均勾的球磨料。
【专利摘要】本发明提供一种高介低损微波介质陶瓷材料，材料化学通式为(Na0.5+yLn0.5)(Ti1-xCx)O3，Ln＝La或Nd或Sm，其中0.01≤x≤0.04，0.05≤y≤0.12，C的组成为VW，V代表价态高于四价的Nb，W代表价态低于或等于四价且平均离子半径接近于Ti4+的单个离子或复合离子，V和M同时取代或单独取代；本发明还提供一种高介低损微波介质陶瓷材料的制备方法，包括步骤：配料、球磨、烘干过筛、预烧、造粒、模压成型、烧结；本发明制得的材料具有高介电常数和高Q×f值，配方中不含Pb，Cd等挥发性有毒金属，性能稳定，能够满足现代微波器件的应用需求，原材料在国内供应充足，价格相对低廉，使高性能微波陶瓷的低成本化成为可能。
【IPC分类】C04B35/50, C04B35/462
【公开号】CN105272213
【申请号】CN201510814781
【发明人】唐斌, 方梓烜, 孙成礼, 钟朝位, 张树人
【申请人】电子科技大学
【公开日】2016年1月27日
【申请日】2015年11月19日