一种低温共烧微波介质陶瓷基板材料及其制备方法
【技术领域】
[0001] 本发明属于电子基板材料技术领域，更具体地，涉及一种低温共烧微波介质陶瓷 基板材料及其制备方法。
【背景技术】
[0002] 低温共烧陶瓷基板材料作为低温共烧技术中的关键基础材料，其性能要求主要 有：（1)具有较低的介电常数（ε /10)，以缩短信号在芯片之间传播的延迟时间；（2)具有 高品质因数，一般要求QXf多10000GHz，以保证优良的选频特性和降低高频下的插入损 耗；（3)具有近零的谐振频率温度系数，一般要求-10 PPm/°C< xf<+10ppm/°C，以保证器 件的热稳定性。在工艺方面则要求其具有较低的烧结温度，以实现与一些电极材料（如银） 的低温共烧。
[0003] 公布号为CN102432280A的中国专利申请公开了一种配比为5ΖηΟ · 2B203、主晶相 为3ΖηΟ ·Β203的锌硼陶瓷基板材料及其制备方法，该材料体系存在如下不足：（1)材料的谐 振频率温度系数τ f = -66?-94ppm/°C，无法满足器件对热稳定性的要求；（2)材料的烧 结温度为950?1000°C，接近或高于银的熔点（961°C )，不能很好地实现与银电极的共烧。
[0004] 公布号为CN 103288483A的中国专利申请公开了一种原料配方组成为Ζη0、Η3Β03、 CaC03、Ti02，烧结后主晶相为3ΖηΟ ·Β203，次晶相为CaB2O4和Zn 21104的陶瓷基板材料及其制 备方法，尽管该基板材料的烧结温度有所降低，为840?880°C，但谐振频率温度系数没有 明显改善，仍无法满足器件对热稳定性的要求。
【发明内容】
[0005] 针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种低温共烧微波介质陶瓷 基板材料及其制备方法，满足电路对基板材料的微波介电性能要求，满足与银共烧的烧结 温度要求和化学兼容性要求，能很好地实现与银电极的低温共烧，且原料价格低廉，工艺简 单，生产成本低。
[0006] 为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种低温共烧微波介质陶瓷基 板材料，其特征在于，由5ΖηΟ ·2Β203粉料和Pb Jb2O6.5粉料混合烧结而成，其中，Pb ^Nb2O6J 的摩尔百分比含量为4. 5?7. Omol %，所述基板材料的主晶相为3Zn0 · B2O3，次晶相为 Pb1 5Nb206 5〇
[0007] 优选地，介电常数ε 7. 7?8. 6,品质因数QXf = 9974?16674GHz，谐振频 率温度系数τ f = -14?+21ppm/°C，且能与Ag共烧。
[0008] 按照本发明的另一方面，提供了一种上述低温共烧微波介质陶瓷基板材料的制备 方法，其特征在于，包括如下步骤：将ZnO和H 3BCV混合，预烧得到5Ζη0 · 2B 203粉末，该粉末 的主晶相为3Zn0 · B2Odf PbO和Nb 205混合，预烧得到Pb 5Nb206.5粉末；将5Ζη0 · 2B 203粉 末和Pb1.5他20 6.5粉末混合，加入去离子水，球磨得到均匀的混合物，将混合物烘干、造粒和 过筛后压制成坯体，将坯体排胶后在890?910°C下烧结，得到低温共烧微波介质陶瓷基板 材料。
[0009] 总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，向5ZnO · 2B203陶 瓷中引入Pb1.5Nb 206.5，将5ΖηΟ · 2BA粉料和Pb L 5Nb206.5粉料混合烧结得到基板材料，主晶 相为3ZnO · B2O3，次晶相为Pbh5Nb2C^5，具有以下有益效果：
[0010] (1)基板材料具有优良的微波介电性能，介电常数7. 7?8. 6,品质因数QXf =9974?16674GHz，谐振频率温度系数τ f= -14?+21ppm/°C，满足电路对基板材料的 微波介电性能要求。
[0011] (2)基板材料具有较低的烧结温度，最佳烧结温度范围为890?910°C，满足与银 共烧的烧结温度要求；另外，基板材料与银共烧时，不与银发生化学反应，满足与银共烧的 化学兼容性要求，因而能很好地实现与银电极的低温共烧。
[0012] (3)原料价格低廉，工艺简单，生产成本低。
【附图说明】
[0013] 图 1(a)是标准 3Zn0 · B2O3CJCPDS 71-2063) XRD 图谱；图 1(b)是标准 Pb1.5Nb206.5 (JCPDS 72-1492) XRD图谱；图I (c)是由实施例1-3制得的基板材料的XRD图谱； 图I (d)是由实施例1-3过筛后的粉末团聚体添加 Ag2O后制得的陶瓷与银共烧体的XRD图 谱；
[0014] 图2是由实施例1-3制得的基板材料的SEM表面形貌；
[0015] 图3是由实施例1-3过筛后的粉末团聚体添加 Ag2O后制得的陶瓷与银的共烧体 的SEM表面形貌。
【具体实施方式】
[0016] 为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对 本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并 不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要 彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
[0017] 本发明实施例的低温共烧微波介质陶瓷基板材料由5Ζη0 ·2Β203粉料和Pb UNb2O6.5 粉料混合烧结而成，其中，PW5Nb2C^5的摩尔百分比含量为4. 5?7. Omol%，所述基板材料 的主晶相为3Zn0 · B2O3，次晶相为Pbh5Nb2O6.^
[0018] 上述低温共烧微波介质陶瓷基板材料的制备方法包括如下步骤：
[0019] 将ZnO和H3BCV混合，预烧得到5Ζη0 · 2B 203粉末，该粉末的主晶相为3Zn0 · B 203;
[0020] 将PbO和Nb2O5混合，预烧得到Pb L 5Nb206.5粉末；
[0021 ] 将5Ζη0 · 2B203粉末和Pb h 5Nb206.5粉末混合，加入去离子水，球磨得到均匀的混合 物，将混合物烘干、造粒和过筛后压制成坯体，将坯体排胶后在890?910°C下烧结，得到低 温共烧微波介质陶瓷基板材料。
[0022] 上述方法中，坯体的形状优选为圆柱形，坯体的直径优选为25mm，厚度优选为 12. 5mm，采用粉末压片机进行压制，坯体的成型压力优选为50?lOOMPa。
[0023] 实施例1
[0024] 将纯度为99. 7%以上的ZnO和纯度为99. 5%以上的!^03按摩尔比5:4进行干法 混合，混合均匀后，在室温下以l〇〇°C /h的速度升温至750°C预烧lh，合成5ZnO · 2B203粉 末，该粉末主晶相为3ΖηΟ · B203。
[0025] 将纯度为99. 0 %以上的PbO和纯度为99. 99 %的Nb2O5按摩尔比I. 5:1配料，湿式 球磨4h使其混合均匀，烘干后过40目筛，在密闭的氧化铝坩埚中以250°C /h的速度升温至 750 ? 预烧 4h，合成 Pb1.5Nb206.5粉末。
[0026] 将合成的5Zn0 · 2B203粉末和Pb UNb2Oa5粉末湿式球磨lh，使其混合均匀，得到 混合粉末，？\5恥 206.5在5Ζη0 · 2B 203和Pb ^Nb2CV5中的摩尔百分比含量分别为4. 5mol%、 5. Omol %、5. 5mol %、6. Omol %、6. 5mol % 和 7. Omol %，对应表 1 的实施例编号为 1-1 至 1- 6 ;将混合粉末烘干后，造粒并过60目筛；将过筛后的粉末团聚体压制成坯体后，在空气 气氛下，以l〇〇°C /h的速度升温至550°C，在550°C下保温排胶0. 5h，排胶后以300°C /h的 速度升温至890°C烧结3h，然后随炉冷却至室温，得到低温共烧微波介质陶瓷基板材料。
[0027] 其中，球磨所用的球磨机为行星式球磨机，球磨介质为玛瑙球和去离子水；造粒所 用的粘结剂采用质量浓度为8%的聚乙烯醇水溶液，剂量为混合粉末总质量的6%。
[0028] 实施例2
[0029] Pb1.5他206.5在 5ZnO · 2B2O3和Pb L5Nb2Oa5中的摩尔百分比含量分别为4. 5mol %、 5. Omol %、5· 5mol %、6· Omol %、6· 5mol % 和 7. Omol %，对应表 1 的实施例编号为 2-1 至 2- 6,烧结温度为900°C，其它部分与实施例1相同。
[0030] 实施例3
[0031] Pb1.5他206.5在 5ZnO · 2B2O3和Pb UNb2Oa5中的摩尔百分比含量分别为4. 5mol %、 5. Omol %、5· 5mol %、6· Omol %、6· 5mol % 和 7. Omol %，对应表 1 的实施例编号为 3-1 至 3- 6,烧结温度为910°C，其它部分与实施例1相同。
[0032] 用Agilent E5701C型网络分析仪测量上述实施例1至3制得的低温共烧微波介 质陶瓷基板材料的微波介电性能，结果如表1所示。
[0033] 表1低温共烧微波介质陶瓷基板材料的微波介电性能
[0034]
【主权项】
1. 一种低温共烧微波介质陶瓷基板材料，其特征在于，由5ΖηΟ· 2B 203粉料和 Pb1.5他206.5粉料混合烧结而成，其中，Pb I5Nb2C^5的摩尔百分比含量为4. 5?7. Omol%，所 述基板材料的主晶相为3ZnO · B2O3，次晶相为Pbh5Nb2O6.^
2. 如权利要求1所述的低温共烧微波介质陶瓷基板材料，其特征在于，介电常数ε ^ = 7. 7?8. 6,品质因数QX f = 9974?16674GHz，谐振频率温度系数τ f = -14?+21ppm/°C， 且能与Ag共烧。
3. 如权利要求1所述的低温共烧微波介质陶瓷基板材料的制备方法，其特征在于，包 括如下步骤： 将ZnO和H3BCV混合，预烧得到5Ζη0 · 2B 203粉末，该粉末的主晶相为3Zn0 · B 203; 将PbO和Nb2O5混合，预烧得到Pb ^Nb2CV5粉末； 将5Ζη0 ·2Β203粉末和Pb 5Nb206.5粉末混合，加入去离子水，球磨得到均匀的混合物，将 混合物烘干、造粒和过筛后压制成坯体，将坯体排胶后在890?910°C下烧结，得到低温共 烧微波介质陶瓷基板材料。
【专利摘要】本发明公开了一种低温共烧微波介质陶瓷基板材料及其制备方法。该基板材料由5ZnO·2B2O3粉料和Pb1.5Nb2O6.5粉料混合烧结而成，其中，Pb1.5Nb2O6.5的摩尔百分比含量为4.5～7.0mol％，基板材料的主晶相为3ZnO·B2O3，次晶相为Pb1.5Nb2O6.5，介电常数εr＝7.7～8.6，品质因数Q×f＝9974～16674GHz，谐振频率温度系数τf＝-14～+21ppm/℃，满足电路对基板材料的微波介电性能要求，满足与银共烧的烧结温度要求和化学兼容性要求，能很好地实现与银电极的低温共烧，且原料价格低廉，工艺简单，生产成本低。
【IPC分类】C04B35-453, C04B35-622
【公开号】CN104609850
【申请号】CN201510032492
【发明人】傅邱云, 胡云香, 周东祥, 郑志平, 赵俊, 罗为, 金泽
【申请人】华中科技大学
【公开日】2015年5月13日
【申请日】2015年1月22日