2D峰强度与在1580cm1处的G峰强度的比值。
[0020] 在某些实施方案中，在本发明的阳极组合物中使用的石墨烯碳颗粒具有相对低的 体积密度。例如，在本发明的某些实施方案中使用的石墨烯碳颗粒的特征在于具有的体积 密度（振实密度）小于〇. 2g/cm3,例如不大于0.lg/cm3。出于本发明的目的，通过将0. 4克 的石墨烯碳颗粒放置在具有可读刻度的玻璃量筒中来确定石墨烯碳颗粒的体积密度。将所 述量筒升高约一英寸并通过在硬表面上敲击量筒底部来轻叩100次，从而允许石墨烯碳颗 粒在所述量筒内沉降。随后测量颗粒体积，并通过将〇. 4克除以所测量的体积来计算体积 密度，其中所述体积密度以g/cm3的形式表达。
[0021 ] 在某些实施方案中，在本发明的阳极组合物中使用的石墨烯碳颗粒具有的压缩密 度和致密化百分比小于石墨粉末和某些类型的基本上平坦的石墨烯碳颗粒的压缩密度和 致密化百分比。目前认为：与表现出更高的压缩密度和更高的致密化百分比的石墨烯碳颗 粒相比，更低的压缩密度和更低的致密化百分比各自有助于更好的分散和/或流变性质。 在某些实施方案中，石墨烯碳颗粒的压缩密度为0. 9或更低，例如小于0. 8,小于0. 7,例如 从0. 6至0. 7。在某些实施方案中，石墨稀碳颗粒的致密化百分比小于40 %，例如小于30 %， 例如从25至30%。
[0022]出于本发明的目的，由给定质量的颗粒在压缩之后的测量厚度来计算石墨烯碳颗 粒的压缩密度。具体地，通过在1. 3厘米模具中使0. 1克的石墨烯碳颗粒经受在15000镑 的力下冷压45分钟来确定测量厚度，其中接触压力为500MPa。随后根据如下的等式由所述 测量厚度来计算石墨烯碳颗粒的压缩密度：
[002幻
[0024] 随后将石墨烯碳颗粒的致密化百分比确定为如上确定的计算得到的石墨烯碳颗 粒的压缩密度与2. 2g/cm3 (其为石墨的密度）的比值。
[0025] 在某些实施方案中，石墨烯碳颗粒在混合之后即刻以及在随后例如10分钟或20 分钟或30分钟或40分钟的时刻测量的体积液体导电率为至少100微西门子，例如至少120 微西门子，例如至少140微西门子。出于本发明的目的，如下地测定石墨烯碳颗粒的体积液 体导电率。首先，包含〇. 5%石墨烯碳颗粒的丁基溶纤剂溶液的样品使用液浴超声发生器超 声处理30分钟。在超声处理之后，立即将所述样品放置在标准校准的电解电导率槽（K= 1)中。将FisherScientificAB30电导率计引入样品以测量所述样品的电导率。绘制约 40分钟过程内的电导率图。
[0026]根据某些实施方案，定义为远程互连性的渗滤在导电石墨烯碳颗粒之间发生。这 样的渗滤可以降低涂层组合物的电阻系数。导电石墨烯颗粒可以在涂层内占据最小的体 积，从而使得所述颗粒形成连续的或者几乎连续的网络。在这样的情况下，石墨烯碳颗粒的 纵横比可影响渗滤所需要的最小体积。此外，石墨烯碳颗粒的表面能可以是与弹性体橡胶 的表面能相同或者相似的。否则，在处理所述颗粒时，它们可倾向于凝聚或者分层。
[0027]例如可以通过热工艺来制备在本发明的阳极组合物中使用的石墨烯碳颗粒。根据 本发明的实施方案，热制备的石墨烯碳颗粒由在热区例如等离子体中加热至高温的含碳前 体材料制成。在热区中加热含碳前体例如以气体或液体形式提供的烃以在所述热区中或其 下游制备石墨烯碳颗粒。例如，可以通过在序列号为13/249, 315和13/309, 894的美国专 利申请中公开的系统和方法来制备热制备的石墨烯碳颗粒。
[0028] 在某些实施方案中，可以通过使用在序列号为13/249,315的美国专利申请第
[0022]至[0048]段中描述的装置和方法来制备石墨烯碳颗粒，其中（i)将能够形成双碳片 段物质的一种或多种烃前体材料（例如正丙醇、乙烷、乙烯、乙炔、氯乙烯、1，2-二氯乙烷、 烯丙基醇、丙醛和/或溴乙烯）引入热区（例如等离子体）中，和（ii)在所述热区中将烃 加热至至少l〇〇〇°C的温度以形成石墨烯碳颗粒。在其它实施方案中，可以通过使用在序列 号为13/309, 894的美国专利申请第[0015]至[0042]段中描述的装置和方法来制备石墨 烯碳颗粒，其中（i)将甲烷前体材料（例如包含至少50%甲烷或者在一些情况下包含至少 95%或99%纯度或更高的气态或液态甲烷的材料）引入热区（例如等离子体）中，和（ii) 在所述热区中加热甲烷前体来形成石墨烯碳颗粒。这样的方法可以制备具有至少一些如上 所述的特性、在一些情况下具有所有的如上所述的特性的石墨烯碳颗粒。
[0029] 在通过如上所述的热制备方法制备石墨烯碳颗粒的过程中，将含碳前体提供为可 与惰性载气接触的原料。例如可以通过等离子体系统在热区中加热所述含碳前体材料。在 某些实施方案中，将所述前体材料加热至从l〇〇〇°C至20000°C，例如从1200°C至10000°C的 温度。例如，所述热区的温度范围可以是从1500至8000°C，例如从2000至5000°C。尽管 可以通过等离子体系统形成所述热区，但是要理解的是，可以使用任何其它合适的加热系 统来产生热区，例如各种类型的炉，包括电加热管式炉等。
[0030] 气体流可以与一个或多个淬火流接触，所述淬火流通过至少一个淬火流注入口注 入等离子体室内。所述淬火流可以冷却所述气体流以帮助形成或控制石墨烯碳颗粒的颗粒 尺寸或形态。在本发明的某些实施方案中，在使气体产物流和淬火流接触之后，超细颗粒可 以经过合并元件。在石墨烯碳颗粒离开等离子体系统之后，可以收集它们。可以使用任何 合适的装置从气流中分离石墨烯碳颗粒，例如袋式过滤器、旋风分离器或者在基材上沉积。
[0031] 不希望受任何理论限制，目前认为制造石墨烯碳颗粒的上述方法特别适用于制备 如上所述的具有相对低厚度和相对高纵横比以及结合有相对低氧含量的石墨烯碳颗粒。此 外，目前认为这样的方法制备大量的具有基本上弯曲的、卷曲的、有皱纹的或褶皱的形态 (在这里称为"3D"形态）的石墨烯碳颗粒，而不是主要制备具有基本上二维（或者平坦） 形态的颗粒。这种特性被认为在如上描述的压缩密度特性中得到反映，并被认为在本发明 中是有益的，因为目前认为当大部分的石墨烯碳颗粒具有3D形态时，可以促进组合物中的 石墨烯碳颗粒之间的"边缘对边缘"和"边缘对面"接触。认为这是因为具有3D形态的颗 粒与具有二维形态的颗粒相比（由于更低的范德华力）而不太可能在所述组合物中聚集。 此外，目前认为甚至是在具有3D形态的颗粒之间"面对面"接触的情况下，因为所述颗粒可 以具有多于一个的面平面，整个颗粒表面也不会卷入与另一个单一颗粒的单一"面对面"相 互作用，而是可参与在其它平面中与其它颗粒的相互作用，包括其它的"面对面"相互作用。 作为结果，具有3D形态的石墨烯碳颗粒目前被认为在本组合物中提供最佳的导电通路，并 且目前被认为对于获得通过本发明的实施方案所寻求的导电率特性是有用的。
[0032] 下文的实施例意图描述本发明的各个方面，并不意图限制本发明的范围。
[0033] 实施例
[0034] 制备在聚合物粘结剂中包含硅颗粒和不同类型的石墨烯碳颗粒或炭黑颗粒的混 合物的阳极材料。通过在序列号为13/309,894的美国专利申请中公开的使用甲烷作为前 体材料的热制备方法来制备在样品A和B中使用的石墨烯碳颗粒。使用甲苯溶液进一步处 理样品A的热制备的石墨烯碳颗粒以提取任何残留的低分子量烃污染物