一种氮掺杂石墨烯的制备方法
【技术领域】
[0001]本发明属于半导体纳米材料及其制备的技术领域，是一种由高温热解三聚氰胺和一水合葡萄糖混合物制备氮掺杂石墨烯的方法。
【背景技术】
[0002]石墨烯是一种由碳原子以6/72杂化轨道组成的六角型呈蜂巢晶格的平面薄膜，是一种只有一个碳原子厚度的二维材料。石墨烯展现了丰富而新奇的性能:如超大的比表面积、突出的热导率、优异的导电性、超强的机械强度、良好的热/化学稳定性、奇特的电和磁性质等。这些优异的性能，使得石墨烯在纳米器件、电池/超级电容器、复合材料以及储氢材料等领域表现出潜在的应用前景。但是，纯的石墨烯为能带隙为零，限制了它的进一步应用。氮元素掺杂可以显著改善石墨烯的能带结构，拓展它的应用。
[0003]目前，氮掺杂石墨烯已被通过多种方法成功制备，常见的方法有:化学气相沉积法、热处理法等。
[0004]化学气相沉积法:如2009年Wei Dacheng等人以甲烷为碳源，以氨气为碳源，以铜箔为催化剂，利用化学气相沉积法制备出了氮掺杂石墨烯，通过碳源/氮源比例的改变和反应气体流速的改变，可以在一定范围内(1-8.9 at%)调控氮掺杂的含量，参阅NanoLetters.第9卷第1752页。2010年Reddy等人以乙腈为碳源、以氨气为碳源，以铜箔为催化剂，利用化学气相沉积法制备出了氮掺杂石墨烯，氮掺杂量达9 at%，参阅ACS Nan0.第4卷第6337页。
[0005]热处理法:如2009年Li Xiaolin等人在氨气氛围下，加热氧化石墨烯，制备出了氮含量为5 at%的氮惨杂石墨稀，参阅Journal of the American Chemical Society。第131卷第15939页。2011年Sheng Zhenhuan等人以氧化石墨稀为碳源，以三聚氰胺为氮源，以氩气为保护气体，在800°C条件下，加热两者混合物制备出了氮掺杂石墨烯，氮掺杂量为10.1 at%，参阅参阅ACS Nan0.第5卷第4350页。
[0006]有上述报道可以看出，操作过程复杂，对设备要求高，成本高，前驱物有毒，污染环境，氮含量较低。
【发明内容】
[0007]本发明的目的在于提供一种氮掺杂石墨烯的制备方法。
[0008]本发明是通过以下工艺实现的:
将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照一定质量比进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到一定温度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。
[0009]与现有技术相比，本发明的特点在于:原料简单易得，成本低，制备工艺简单，合成路线清洁环保，无污染，氮掺杂量高，具有推广应用价值。原料简单易得，成本低，制备工艺简单，合成路线清洁环保，无污染，氮掺杂量高，具有推广应用价值。
【附图说明】
[0010]图1为实施例1中所得样品的透射电子显微镜图片。
[0011]图2为实施例1中所得样品的拉曼光谱图片。
[0012]图3为实施例1中所得样品的X射线光电子能谱图片。
[0013]图4为实施例2中所得样品的透射电子显微镜图片。
[0014]图5为实施例2中所得样品的拉曼光谱图片。
[0015]图6为实施例2中所得样品的X射线光电子能谱图片。
【具体实施方式】
[0016]实施例1
将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照质量比20:1进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升800摄氏度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。
[0017]实施例2
将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照质量比为20:1进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到900摄氏度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。
[0018]实施例3
将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照质量比为5:1进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到1000摄氏度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。
[0019]实施例4
将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照质量比为40:1进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到700摄氏度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。
【主权项】
1.一种氮掺杂石墨烯的制备方法，其特征在于通过以下工艺过程实现:将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照一定质量比进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到一定温度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所用氮源和碳源分别为三聚氰胺和一水合葡萄糖。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，氮源和碳源的质量比为1:1~100:1。
4.如权利要求1所述的方法，其特征在于，升温速率为1~50摄氏度/分钟。
5.如权利要求1所述的方法，其特征在于，在700~1000摄氏度下并保温60分钟。
【专利摘要】本发明公开了一种氮掺杂石墨烯的制备方法，是通过以下工艺过程实现的：将三聚氰胺和一水合葡萄糖按照一定质量比进行称量，然后用玛瑙研钵研磨30分钟；将混合物置于卧式石英管式炉加热区，通入一定流量的氩气作为保护气体，先以一定的升温速率将炉腔内温度升到450摄氏度并保温90分钟，然后再以相同的升温速率将炉腔内温度升到一定温度并保温60分钟；反应结束后，当炉腔内温度自然冷却到室温时，取出产物，即为氮掺杂石墨烯。本发明的特点在于：原料简单易得，成本低，制备工艺简单，合成路线清洁环保，无污染，氮掺杂量高，具有推广应用价值。
【IPC分类】C01B31-04
【公开号】CN104760951
【申请号】CN201510165042
【发明人】简基康, 王兴
【申请人】新疆大学
【公开日】2015年7月8日
【申请日】2015年4月9日