此时，要混合的二氧化硅细颗粒可以在对该测定没有任何影响的情况下使用，只 要它们的一次颗粒的数均粒径为5nm以上且50nm以下。
[0148] 混合之后，将混合物以与前述相同的方式造粒，然后Si的强度以与前述相同的方 式测定（Si强度-2)。对各自通过添加和混合2. 0质量％或3. 0质量％的二氧化硅细颗粒 至磁性调色剂中获得的样品进行相同的操作以确定Si的强度（Si强度-3、Si强度-4)。磁 性调色剂中的二氧化硅含量（质量％ )通过Si强度-1至4的使用借助于标准添加法来计 算。应注意到：测量方法限定于其中使用一种二氧化硅的情况，因为在添加无机细颗粒"a" 的多种二氧化硅的情况下，对应于多个种类的Si强度在XRF中检测。
[0149] 磁性调色剂中的氧化钛含量（质量％ )和氧化铝含量（质量％ )如二氧化硅的含 量的测定通过标准添加法来测定。即，氧化钛含量（质量％ )可以通过下述来测定：添加和 混合一次颗粒的数均粒径为5nm以上且50nm以下的氧化钛细颗粒；并且测定钛（Ti)强度。 氧化铝含量（质量％ )可以通过下述来测定：添加和混合一次颗粒的数均粒径为5nm以上 且50nm以下的氧化铝细颗粒；并且测定铝（A1)强度。
[0150] (2)无机细颗粒从磁性调色剂颗粒中的分离
[0151] 使用精密天平将5g磁性调色剂称入200-ml有盖聚合物杯中，并将100ml甲醇添 加至杯中，接着用超声波分散机器分散5分钟。磁性调色剂用钕磁铁吸引，并且舍弃上清 液。在包括用甲醇分散和舍弃上清液的操作已重复三次之后，将l〇〇ml的10%NaOH和几 滴"C0NTAMIN0NN"(具有pH7的用于清洗精密测量装置的中性清洁剂的10质量％水溶 液，所述清洁剂由非离子表面活性剂、阴离子表面活性剂和有机助洗剂形成，由WakoPure ChemicalIndustries,Ltd.制造）添加至残余物中，并且将内容物轻轻混合，接着静置24 小时。之后，再次用钕磁铁进行分离。应注意到：此时，重复使用蒸馏水冲洗以致不可能残 留NaOH。回收的颗粒用真空干燥器充分地干燥以提供颗粒A。外部添加的二氧化硅细颗粒 通过前述操作溶解和除去。氧化钛细颗粒和氧化铝细颗粒可残留在颗粒A中，因为细颗粒 难溶于10%NaOH中。
[0152] 当调色剂含有二氧化硅细颗粒作为无机细颗粒"a"并且含有包含二氧化硅的外部 添加剂时，无机细颗粒的含量可以通过下述来获得：将回收的水溶液进行离心分离，从而根 据它们的比重差异来分离无机细颗粒和外部添加剂；然后除去溶剂；用真空干燥器充分地 干燥残余物；并测量干燥产物的重量。
[0153] (3)颗粒A中Si强度的测量
[0154] 将3g颗粒A装入直径为30mm的铝环中，并且向其施加10吨的压力以产生颗粒。 Si的强度通过波长分散型XRF来测定（Si强度-5)。颗粒A中的二氧化硅含量（质量％ ) 通过利用Si强度-5和用于测定磁性调色剂中的二氧化硅含量的Si强度-1至4来计算。
[0155] (4)磁性材料从磁性调色剂中的分离
[0156] 将100ml四氢呋喃添加至5g颗粒A中，并且将内容物良好混合，接着超声波分散 10分钟。磁性颗粒用磁铁吸引，并且舍弃上清液。该操作重复5次。因而，获得了颗粒B。 有机组分如除了磁性材料之外的树脂可以通过该操作以基本上完全的方式除去。然而，树 脂中的四氢呋喃不溶物会残留，进而残余的有机组分优选通过加热借助于该操作获得的颗 粒B至800°C来烧掉。加热之后获得的颗粒C可以近似于引入的磁性材料。
[0157] 磁性调色剂中的磁性材料含量W(质量％ )可以通过测量颗粒C的质量来获得。此 时，将颗粒C的质量乘以0. 9666 (Fe203-Fe304)以便校正磁性材料因其氧化而造成的重量 增加。
[0158] (5)分离的磁性材料中的Ti强度和A1强度的测量
[0159] 磁性材料中的氧化钛和氧化铝含量通过将作为引入氧化钛和氧化铝作为进入磁 性材料中的杂质或添加剂的结果通过波长分散型XRF的FP测定方法检测的Ti强度和A1 强度分别转换为氧化钛和氧化铝来计算。
[0160] 二氧化硅细颗粒的外部添加量、氧化钛细颗粒的外部添加量和氧化铝细颗粒的外 部添加量通过将借助于上述各手段获得的定量值代入下述等式中来计算。
[0161] 二氧化硅细颗粒的外部添加量（质量％ )=磁性调色剂中的二氧化硅含量（质 量％ )_颗粒A中的二氧化娃含量（质量％ )
[0162] 氧化钛细颗粒的外部添加量（质量％ )=磁性调色剂中的氧化钛含量（质 量％ )-{:磁性材料的氧化钛含量（质量％ )X磁性材料含量W/100}
[0163] 氧化铝细颗粒的外部添加量（质量％ )=磁性调色剂中的氧化铝含量（质 量％ )-{磁性材料中的氧化铝含量（质量％ )X磁性材料含量W/100}
[0164] (6)选自由二氧化硅细颗粒、氧化钛细颗粒和氧化铝细颗粒组成的组中的金属氧 化物细颗粒中的二氧化硅细颗粒在固定至各磁性调色剂颗粒的表面的无机细颗粒中的比 例的计算
[0165] 金属氧化物细颗粒中的二氧化硅细颗粒的比例可以通过下述来计算：将在进行稍 后描述的覆盖率B的计算方法中的"未固定的无机细颗粒的除去"的操作之后的调色剂干 燥；然后进行与方法（1)至（5)的那些相同的操作。
[0166] 〈无机细颗粒的一次颗粒的数均粒径的测量方法〉
[0167] 外部添加剂的数均粒径的测量用扫描电子显微镜〃S-4800"(商标名；由Hitachi Ltd.制造）进行。观察已经外部添加外部添加剂的调色剂，在放大高达200, 000的系数的 视野中随机测量100个外部添加剂的一次颗粒的长径，并且确定它们的数均粒径。观察放 大倍率根据外部添加剂的尺寸来适当地调节。
[0168]〈覆盖率A的计算〉
[0169] 本发明中的覆盖率A通过使用图像分析软件Image-ProPlusver. 5. 0(Nippon RoperK.K.)分析磁性调色剂的表面的图像来计算，所述图像用Hitachi超高分辨率场致 发射扫描电子显微镜S_4800(HitachiHigh-TechnologiesCorporation)拍摄。拍摄用 S-4800图像的条件如下所述。
[0170] ⑴样品生产
[0171] 将导电性糊剂以薄薄的方式施涂至样品台（尺寸为15mmX6mm的错样品台），并且 将糊剂的顶部用磁性调色剂喷雾。此外，进行鼓风以从样品台中除去过量的磁性调色剂和 充分地干燥残留的调色剂。样品台放在样品保持架中，并且通过样品高度计调整样品台的 高度至36謹。
[0172] (2)使用S-4800的观察条件的设定
[0173] 通过用S-4800观察反射电子图像获得的图像来进行覆盖率A的计算。反射电子 图像与二次电子图像相比较在无机细颗粒的过度充电时衰减，进而覆盖率A可以高精度地 测量。
[0174] 将液氮灌入安装至S-4800的外壳的防污染阱直至液体溢流，并将该阱放置30分 钟。激活S-4800的〃PC-SEM〃以进行冲洗（作为电子源的FE芯片的清洁）。点击界面上 的控制面板的加速电压显示部分并且按压[Flushing]按钮以开起冲洗执行对话框。在已 经确认冲洗强度为2之后，执行冲洗。确认了通过冲洗造成的发射电流为20μA至40μA。 将样品保持架插入S-4800的外壳的样品室。按压控制面板上的[Origin]以将样品保持架 移动至观察位置。
[0175] 点击加速电压显示部分以打开HV设定对话框，并且将加速电压和发射电流分别 设定为[0.8kV]和[20μA]。在操作面板的[Basic]标签中，信号选择放在[SE]中，并且对 于SE检测器选择[Upper(U)]和[+BSE]。在[+BSE]的右边选择框中，选择[L.A.100]以 设定成其中用反射电子图像进行观察的模式。类似地，在操作面板的[Basic]标签中，将电 子光学系统条件区块的探针电流、聚焦模式和WD分别设定为[Normal]、[UHR]和[3.0mm]。 按压控制面板的加速电压显示部分的[ON]按钮，以施加加速电压。
[0176] (3)磁性调色剂的数均粒径（D1)的计算
[0177] 拖动控制面板的放大显示部分的内部以设定放大倍率为5, 000(5k)。旋转操作面 板的聚焦旋钮[COARSE]，并且在已经实现一定程度的聚焦之后，调节孔径对准。点击控制面 板的[Align]以显示对准对话框并且选择[Beam]。旋转操作面板的STIGMA/ALIGNMENT旋 钮（X、Y)以将待显示的光束移动至同心圆的中央。接下来，选择[Aperture]并且一次又一 次旋转STIGMA/ALIGNMENT旋钮（X、Y)以进行聚焦，以致图像的移动可以停止或最小化。关 闭孔径对话框并且通过自动聚焦来进行聚焦。通过进一步重复前述操作2次来进行聚焦。
[0178] 之后，测量300个磁性调色剂颗粒的粒径并且确定它们的数均粒径（D1)。应注意 至IJ:各磁性调色剂颗粒的粒径是在观察颗粒时的最大直径。
[0179] (4)焦点调节
[0180] 在其中各自具有在部分（3)中获得的数均粒径（D1) ±0. 1μπι的粒径的颗粒的最 大直径的中点与测量界面的中央匹配的状态下，拖动控制面板的放大显示部分的内部以设 定放大倍率为10, 〇〇〇(l〇k)。旋转操作面板的聚焦旋钮[COARSE]，并且在已经实现一定 程度的聚焦之后，调节孔径对准。点击控制面板的[Align]以显示对准对话框并且选择 [Beam]。旋转操作面板的STIGMA/ALIGNMENT旋钮（X、Y)以将待显示的光束移动至同心圆 的中央。接下来，选择[Aperture]并且一次又一次旋转STIGMA/ALIGNMENT旋钮（X、Υ)以 进行聚焦，以致图像的移动可以停止或最小化。关闭孔径对话框并且通过自动聚焦来进行 聚焦。之后，放大倍率设定为50, 000 (50k)，用聚焦旋钮和STIGMA/ALIGNMENT旋钮以与前述 相同的方式进行焦点调节，并且通过自动聚焦来再次进行聚焦。通过再次重复前述操作来 进行聚焦。这里，当待观察的表面的倾斜角度大时，测量覆盖率的精度很可能减少。因此， 其表面具有尽可能小的倾斜的调色剂颗粒通过选择待观察的整个表面在焦点调节时同时 聚焦这样的调色剂颗粒来选择和分析。
[0181] (5)图像储存
[0182] 根据ABC模式进行亮度调节，并且在640X480像素的尺寸下拍摄照相并储存。使 用图像文件进行下述分析。对一个磁性调色剂颗粒拍摄一张照片并且获得至少30个磁性 调色剂颗粒的图像。
[0183] (6)图像分析
[0184] 本发明中，覆盖率A通过将借助于上述手段获得的图像用下述分析软件进行二值 化处理（binarycodedprocessing)来计算。此时，将一个界面划分为12个正方形并且分 析各个正方形。应注意到：当粒径为50nm以上的无机细颗粒存在于分割的部分中时，在该 部分中不进行覆盖率A的计算。
[0185] 图像分析软件Image-ProPlus5.0版本的分析条件如下所述。
[0186]软件：Image-ProPlus5. 1J
[0187] 从工具栏的〃测量〃依次选择〃计数/尺寸〃和〃选项〃以设定二值化条件。在 目标提取项这选择"8-连接〃并且将平滑化设定为0。另外，不选择〃预过滤〃、〃填充孔 (FillHoles)〃和〃凸包（ConvexHull)〃，并且将〃清洁的边界线〃设定为〃无〃。从工具 栏的〃测量〃中选择〃选择测量〃，并且输入〃2至107〃为面积过滤范围。
[0188] 覆盖率通过包围正方形区域来计算。此时，以该区域的面积（C)可以为24, 000像 素至26, 000像素的方式进行包围。通过〃处理〃-二值化进行自动二值化以计算没有二氧 化硅的区域的面积的总和（D)。
[0189] 覆盖率a由正方形区域的面积C和没有二氧化硅的区域的面积总和D通过使用下 述等式来确定。
[0190]覆盖率a(% ) = 100-C/DX100
[0191] 如上所述，对30个以上的磁性调色剂颗粒进行覆盖率a的计算。将全部获得的数 据的平均值定义为本发明中的覆盖率A。
[0192]〈覆盖率A的变动系数〉
[0193] 本发明中的覆盖率A的变动系数如下所述确定。当用于覆盖率A的计算中的全部 覆盖率数据的标准偏差由σ(A)表示时，覆盖率A的变动系数由下述等式给出。
[0194]变动系数（％ ) = {σ (A)/A}X100
[0195]〈覆盖率B的计算〉
[0196] 覆盖率B通过首先除去未固定至磁性调色剂的表面的无机细颗粒然后进行与覆 盖率A的计算中的那些相同的操作来计算。
[0197] (1)未固定的无机细颗粒的除去
[0198] 未固定的无机细颗粒的除去如下所述进行。本发明的发明人研究并确定了用于充 分地除去除了嵌入调色剂表面中的无机细颗粒之外的细颗粒的除去的条件。
[0199]更具体地，将 16. 0g水和 4. 0g的C0NTAMIN0NN(由WakoPureChemical Industries，Ltd.制造的中性清洁剂，产品号037-10361)装入30-ml玻璃制小瓶中并且充 分地混合。将1.50g磁性调色剂装入所产生的溶液中，并且将磁铁从其底面接近小瓶以使 全部磁性调色剂下沉。之后，移动磁铁以除去气泡和使磁性调色剂符合（conform)溶液。
[0200] 安放超声波振荡器UH-50 (由SMTCorporation制造，使用尖端直径为6mm的钛合 金尖端），以致其尖端可以位于小瓶的中央