>[0058] 在约260°C _600°C的温度范围实施反应，优选310°C _500°C的范围，特别优选 350°C _480°C。接触时间，虽然不关键，通常为0. 1-50秒，优选接触时间为1-15秒。
[0059] 可通过本领域技术人员已知的任意方法将反应产物再生和纯化。一种这样的方法 包括用冷水或适当的溶剂洗涤反应器的流出气体以去除反应产物，然后通过蒸馏纯化反应 产物。
[0060] 通过本发明的方法制备的催化剂主要用途为丙烯氨氧化为丙烯腈。其它用途包括 丙烷氨氧化为丙烯腈，和甘油氨氧化为丙烯腈。通过本发明的方法制备的催化剂还可用于 丙烯氧化为丙烯醛和/或丙烯酸。这些方法通常为两阶段过程，其中在第一阶段，在催化剂 存在下丙烯主要转化为丙烯醛，和在第二阶段，在催化剂存在下丙烯醛主要转化为丙烯酸。 本文描述的催化剂适于在第一阶段中用于丙烯氧化为丙烯醛。 具体实施方案
[0061] 为了说明本发明，将根据本发明制备的催化剂在相似的反应条件下评价并与通过 本发明范围以外的现有技术方法制备的相似的催化剂对比。提供这些实施例仅用于说明性 目的。
[0062] 具有 Ni4Mg3Fea S3Rbtl l92CraQ5Bia Je1. 76Mo12 5(i205(i.627 + 50 重量 ％ SiO2 (39 nm)的组 成的催化剂制备如下： 对比实施例1-无添加剂 反应混合物A通过以下制备：将10, 309ml的去离子水加热至65°C，然后添加七钼酸铵 (9371. 5g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。然后添加二氧化硅溶胶（41，486g，41重 量％二氧化硅）并搅拌。
[0063] 反应混合物B通过以下制备：将1，829ml去离子水加热至55°C，然后在搅拌下添 加 Fe (NO3) 3·9Η20 (2,221.9 g)'Ni(NO3) 2·6Η20 (7,107.9 g)'Mg(NO3) 2·6Η20 (4,700.5 g)和 Cr(N03)3.9H20 (122.3 g)〇
[0064] 反应混合物Cl通过以下制备：将2, 264. 4ml去离子水加热至65°C，然后添加七钼 酸铵（2, 058. 6g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。
[0065] 反应混合物C2通过以下制备：将2, 264. 4ml去离子水加热至65°C，然后添加七钼 酸铵（2, 058. 6g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。
[0066] 反应混合物Dl通过以下制备：将5, 896. 4g的50重量％含水（NH4) 2Ce (NO3) 6溶液 加热至55°C。当搅拌并加热溶液时，连续添加 Bi (Ν03)3·5Η20(1，067. Ig)和RbN03(86. 5g)， 产生澄清橙色的溶液。
[0067] 反应混合物D2通过以下制备：将5, 896. 4g的50重量％含水（NH4) 2Ce (NO3) 6溶液 加热至55°C。当搅拌并加热溶液时，连续添加 Bi (Ν03)3·5Η20(1，067. Ig)和RbN03(86. 5g)， 产生澄清橙色的溶液。
[0068] 通过将反应混合物B在搅拌下添加至反应混合物A中来制备反应混合物E。
[0069] 反应混合物Fl通过将反应混合物Cl添加到反应混合物Dl中来制备。这产生橙 色固体沉淀。继续搅拌15分钟，同时将温度保持在50-55°C范围。
[0070] 反应混合物F2通过将反应混合物C2添加到反应混合物D2中来制备。这产生橙 色固体沉淀。继续搅拌15分钟，同时将温度保持在50-55°C范围。
[0071] 然后，将反应混合物F1，随后将反应混合物F2,在搅拌下连续添加到反应混合物E 中。
[0072] 使组合的浆料搅拌1小时，同时将其冷却至约40°C。然后在5000rpm下在搅拌机 中使其均化3分钟。然后，在325/140°C的入口 /出口温度下喷雾干燥该浆料。通过在空 气中在350°C下热处理1小时对得到的粉末脱氮，然后在氮/空气混合物中（50%/50%体积 /体积）在560°C下煅烧1小时。然后将得到的经煅烧的粉末作为丙烯氨氧化催化剂测试。
[0073] 实施例1-使用添加剂 反应混合物A通过以下制备：将153ml的去离子水加热至65 °C，然后添加七钼酸 铵（138. Sg)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。然后在搅拌下添加二氧化硅溶胶 (609. 8g，41重量％二氧化硅）。
[0074] 反应混合物B通过以下制备：将28ml去离子水加热至55°C，然后在搅拌下 添加 Fe(N03)3.9H20 (32. 9 g)、Ni (NO3) 2·6Η20 (105. 3 g)、Mg (NO3) 2·6Η20 (69. 6 g)和 Cr(N03)3.9H20 (1.81 g)〇
[0075] 反应混合物C通过以下制备：将68ml去离子水加热至65°C，然后添加七钼酸铵 (60. 98g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。
[0076] 反应混合物D通过以下制备：将174. 6g的50重量％含水（NH4) 2Ce (NO3) 6溶液加 热至55°C。当搅拌并加热溶液时，连续添加 Bi (Ν03)3·5Η20(31. 6g)和RbN03(2. 56g)，产生澄 清橙色的溶液。
[0077] 通过将反应混合物B在搅拌下添加至反应混合物A中来制备反应混合物E。
[0078] 通过将反应混合物C添加至反应混合物D来制备反应混合物F。这产生橙色固体 的沉淀。持续搅拌15分钟，同时将温度保持在50_55°C。
[0079] 然后将反应混合物F在搅拌下添加到反应混合物E中。然后，添加 NH4NO3 (24. 4g) 并持续搅拌以形成最终的催化剂前体浆料。
[0080] 使浆料搅拌1小时，同时将其冷却至约40°C。然后在5000rpm下在搅拌机中使其 均化3分钟。然后将浆料在325/140°C的入口 /出口温度下喷雾干燥。通过在空气中在 425°C下热处理1小时将得到的粉末脱氮，然后在空气中在580°C下煅烧1小时。然后将得 到的经煅烧的粉末作为丙烯氨氧化催化剂测试。
[0081] 实施例2-使用添加剂 反应混合物A通过以下制备：将153ml的去离子水加热至65 °C，然后添加七钼酸 铵（138. Sg)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。然后在搅拌下添加二氧化硅溶胶 (609. 8g，41重量％二氧化硅）。
[0082] 反应混合物B通过以下制备：将27ml去离子水加热至55°C，然后在搅拌下 添加 Fe(N03)3.9H20 (32. 9 g)、Ni (NO3) 2·6Η20 (105. 3 g)、Mg (NO3) 2·6Η20 (69. 6 g)和 Cr(N03)3.9H20 (1.81 g)〇
[0083] 反应混合物C通过以下制备：将67ml去离子水加热至65°C，然后添加七钼酸铵 (60. 98g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。
[0084] 反应混合物D通过以下制备：将174. 7g的50重量％含水（NH4) 2Ce (NO3) 6溶液加 热至55°C。当搅拌并加热溶液时，连续添加 Bi (Ν03)3·5Η20(31. 6g)和RbN03(2. 56g)，产生澄 清橙色的溶液。
[0085] 通过将反应混合物B在搅拌下添加至反应混合物A来制备反应混合物E。
[0086] 通过将反应混合物C添加至反应混合物D来制备反应混合物F。这产生橙色固体 的沉淀。持续搅拌15分钟，同时将温度保持在50-55 °C的范围。
[0087] 然后将反应混合物F在搅拌下添加到反应混合物E中。然后，添加 NH4NO3 (57. 4g) 并持续搅拌以形成最终的催化剂前体浆料。
[0088] 使浆料搅拌1小时，同时将其冷却至约40°C。然后在5000rpm下在搅拌机中使其 均化3分钟。然后将浆料在325/140°C的入口 /出口温度下喷雾干燥。通过在空气中在 325°C下热处理1小时将得到的粉末脱氮，然后在空气中在560°C下煅烧1小时。然后将得 到的经煅烧的粉末作为丙烯氨氧化催化剂测试。
[0089] 实施例3-使用添加剂 反应混合物A通过以下制备：将153ml的去离子水加热至65 °C，然后添加七钼酸 铵（138. Sg)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。然后在搅拌下添加二氧化硅溶胶 (609. 8g，41重量％二氧化硅）。
[0090] 反应混合物B通过以下制备：将28ml去离子水加热至55°C，然后在搅拌下 添加 Fe(N03)3.9H20 (32. 9 g)、Ni (NO3) 2·6Η20 (105. 3 g)、Mg (NO3) 2·6Η20 (69. 6 g)和 Cr(N03)3.9H20 (1.81 g)〇
[0091] 反应混合物C通过以下制备：将67ml去离子水加热至65°C，然后添加七钼酸铵 (60. 99g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。
[0092] 反应混合物D通过以下制备：将174. 7g的50重量％含水（NH4) 2Ce (NO3) 6溶液加 热至55°C。当搅拌并加热溶液时，连续添加 Bi (Ν03)3·5Η20(31. 6g)和RbN03(2. 56g)，产生澄 清橙色的溶液。
[0093] 通过将反应混合物B在搅拌下添加至反应混合物A中来制备反应混合物E。
[0094] 通过将反应混合物C添加至反应混合物D来制备反应混合物F。这产生橙色固体 的沉淀。持续搅拌15分钟，同时将温度保持在50-55°C范围。
[0095] 然后将反应混合物F在搅拌下添加到反应混合物E中。然后，添加 NH4NO3 (88. Ig) 并持续搅拌以形成最终的催化剂前体浆料。
[0096] 使浆料搅拌1小时，同时将其冷却至约40°C。然后在5000rpm下在搅拌机中使其 均化3分钟。然后将浆料在325/140°C的入口 /出口温度下喷雾干燥。通过在空气中在 325°C下热处理1小时将得到的粉末脱氮，然后在空气中在560°C下煅烧1小时。然后将得 到的经煅烧的粉末作为丙烯氨氧化催化剂测试。
[0097] 实施例4-使用添加剂，通过浸渍添加 反应混合物A通过以下制备：将1364ml的去离子水加热至65°C，然后添加七钼酸 铵（1239. 6g)并搅拌30分钟以形成澄清无色的溶液。然后在搅拌下添加二氧化硅溶胶 (5488g，41重量％二氧化硅）。
[0098] 反应混合物B通过以下制备：将242ml去离子水加热至55°C，然后在搅拌下 添加 Fe(N03)3.9H20 (293. 9 g)、Ni (NO3) 2·6Η