1200°C， 将反应室中的温度加热到2000°C，以0. 8m/h的速度将反应舟通过推杆向出料口方向推进。
[0276] 实施例21
[0277] 本实施例中，推动式动态连续烧结装置的结构与实施例1所述推动式动态连续烧 结装置的结构基本相同，不同之处在于：预热室4的长度LI = 2m，反应室10的长度L2 = 2. 5m，冷却室15的长度L3 = 3m，隔热室13的长度L4 = 0· 5m，预热室和反应室的加热器件 均为石墨碳管炉加热器件。
[0278] (Ti, 40Ta) (Ca9Nai)粉体的旋转式动态连续制备方法如下：
[0279] (1)配料
[0280] 原料为Ti粉体、Ta2O5粉体和炭黑粉，各原料占原料总质量的比例如下：
[0281] Ti 粉 20.5%
[0282] Ta2O5粉体 63. 2%
[0283] 炭黑粉 16.3%
[0284] (2)混料和干燥
[0285] 将步骤（1)计量好的原料放入滚动式球磨机中，加入硬质合金球作为研磨球体， 球料比（质量比）为10:1，加无水乙醇作为球磨介质，在球磨转速24r/min的条件下研磨分 散72小时，原料混合均匀，无水乙醇丙酮的加入量每Ikg原料粉体中加入1L，然后过筛分离 出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料置于烘箱内在70°C干燥4小时得混合粉料，将该 混合粉料装入反应舟中，每个反应舟中装600g。
[0286] (3)烧结
[0287] 操作与实施例1的步骤（3)相同，操作参数如下：以3L/min的气体流速通过冷却 室的进气口 17向冷却室、反应室和预热室内充入氮气与氩气的混合气体，氮气与氩气的体 积比为40:60,将预热室4中的温度加热到1200°C，将反应室中的温度加热到2000°C，以 0. 8m/h的速度将反应舟通过推杆向出料口方向推进。
[0288] 实施例22
[0289] 本实施例中，推动式动态连续烧结装置的结构与实施例1所述推动式动态连续烧 结装置的结构基本相同，不同之处在于：预热室4的长度LI = 2m，反应室10的长度L2 = 3m，冷却室15的长度L3 = 5m，隔热室13的长度L4 = 0. 5m。
[0290] (V，20Cr) (Ca7Na3)粉体的旋转式动态连续制备方法如下：
[0291] ⑴配料
[0292] 原料为V粉、Cr2O3粉体和炭黑粉，各原料占原料总质量的比例如下：
[0293] V 粉 60 %
[0294] Cr2O3粉体 22.4%
[0295] 炭黑粉 17.6%
[0296] ⑵混料和干燥
[0297] 将步骤（1)计量好的原料放入滚动式球磨机中，加入硬质合金球作为研磨球体， 球料比（质量比）为5:1，加无水乙醇作为球磨介质，在球磨转速24r/min的条件下研磨分 散72小时，原料混合均匀，无水乙醇丙酮的加入量每Ikg原料粉体中加入2L，然后过筛分离 出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料置于烘箱内在l〇〇°C干燥2小时得混合粉料，将该 混合粉料装入反应舟中，每个反应舟中装600g。
[0298] (3)烧结
[0299] 操作与实施例1的步骤（3)相同，操作参数如下：以lL/min的气体流速通过冷却 室的进气口 17向冷却室、反应室和预热室内充入氮气，将预热室4中的温度加热到800°C， 将反应室中的温度加热到1450°C，以0. 5m/h的速度将反应舟通过推杆向出料口方向推进。
[0300] 实施例23
[0301] 本实施例中，推动式动态连续烧结装置的结构与实施例1所述推动式动态连续烧 结装置的结构基本相同，不同之处在于：预热室4的长度LI = 2m，反应室10的长度L2 = 3m，冷却室15的长度L3 = 5m，隔热室13的长度L4 = 0. 5m。
[0302] (Ti, 40V) (Ca9Nai)粉体的旋转式动态连续制备方法如下：
[0303] (1)配料
[0304] 原料为Ti粉体、V2O5粉体和炭黑粉，各原料占原料总质量的比例如下：
[0305] Ti 粉 32.7%
[0306] V2O5粉体 41. 3%
[0307] 炭黑粉 26%
[0308] (2)混料和干燥
[0309] 将步骤（1)计量好的原料放入滚动式球磨机中，加入硬质合金球作为研磨球体， 球料比（质量比）为10:1，加无水乙醇作为球磨介质，在球磨转速24r/min的条件下研磨 分散72小时，原料混合均匀，无水乙醇丙酮的加入量每Ikg原料粉体中加入1L，然后过筛分 离出研磨球体得混合浆料，将所得混合浆料置于烘箱内在70°C干燥4小时得混合粉料，将 该混合粉料装入反应舟中，每个反应舟中装600g。
[0310] ⑶烧结
[0311] 操作与实施例1的步骤（3)相同，操作参数如下：以0. 5L/min的气体流速通过 冷却室的进气口 17向冷却室、反应室和预热室内充入氮气，将预热室4中的温度加热到 800°C，将反应室中的温度加热到1450°C，以0. 5m/h的速度将反应舟通过推杆向出料口方 向推进。
【主权项】
1. (Ml，M2) (CxN1J粉体的推动式动态连续制备方法，所述化学式（Ml，M2) (CxN1J中，Ml 为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一 种，Ml的质量为Ml和M2质量之和的60%~90%，且Ml和M2不为同一元素，x为0. 1~ 〇. 9,其特征在于工艺步骤如下： (1) 配料 制备（Ml，M2) (CxN1J粉体的原料为Ml与0的化合物粉体、M2与0的化合物粉体和还 原剂，Ml与0的化合物粉体的质量占原料总质量的26. 5~68. 9%，M2与0的化合物粉体 的质量占原料总质量的6. 7~55. 5%，还原剂的质量占原料总质量的15. 5~29. 5% ; 或制备（Ml，M2) (CxN1J粉体的原料为Ml粉体、M2与0的化合物粉体和还原剂，Ml粉 体的质量占原料总质量的20. 5~81. 7%，M2与0的化合物粉体的质量占原料总质量的 13. 0~63. 2%，还原剂的质量占原料总质量的5. 2~26% ; (2) 混料与干燥 将步骤（1)计量好的原料放入球磨机中，加入研磨球体和湿磨介质进行湿磨，使原料 混合均匀，湿磨介质的加入量以浸没所述原料和研磨球体为限，然后过筛分离出研磨球体 得混合浆料，将所得混合浆料干燥即得制备（Ml，M2) (CxN1J粉体的混合粉料； (3) 烧结 烧结装置的预热室、反应室和冷却室为与大气相通的开放体系，首先以〇. 1~3L/min 的气体流速通过冷却室的进气口向冷却室、反应室和预热室内充入氮气或氮气与氩气的混 合气体，然后将预热室内的温度加热到预热温度，将反应室内的温度加热到反应温度，使冷 却室处于工作状态，继后将装载有混合粉料的反应舟间隔一定时间陆续放入进料室，并间 歇性地将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进，使反应舟中的混合粉料在通过 预热室的过程中进一步干燥并提高温度，在通过反应室后完成反应形成反应产物，使反应 舟中的反应产物在经过冷却室的过程中被冷却，即得（Ml，M2) (CxN1J粉体； 制备（Ti，M2) (CxN1J粉体时，预热温度为600~1200°C，反应温度为1500~2000°C ; 制备（Cr, M2) (CxN1J粉体或（V，M2) (CxN1J粉体时，预热温度为400~900°C，反应温度为 1000 ~1550°C。2. 根据权利要求1所述（Ml，M2) (CxN1J粉体的推动式动态连续制备方法，其特征在于 烧结装置预热室的长度为1~2m，反应室的长度为1~3m，将装载有混合粉料的反应舟向 出料口方向匀速推进的速度为〇. 5~lm/h。3. 根据权利要求1或2所述（Ml，M2) (C J1J粉体的推动式动态连续制备方法，其特征 在于向冷却室、反应室和预热室内充入氮气与氩气的混合气体时，氮气的体积为氮气和氩 气体积之和的30 %~90 %。4. 根据权利要求1或2所述（Ml，M2) (C J1J粉体的推动式动态连续制备方法，其特征 在于Ml与0的化合物粉体为TiO2粉体、Cr 203粉体、V 203粉体、V 205粉体中的一种，M2与0 的化合物粉体为TiO2粉体、Cr 203粉体、V 203粉体、V 205粉体、Ta 205粉体、Nb 205粉体、WO 3粉 体、MoO3粉体、MnO 2粉体、ZrO 2粉体、HfO 2粉体、镧系氧化物粉体中的至少一种。5. 根据权利要求1或2所述（Ml，M2) (C J1J粉体的推动式动态连续制备方法，其特征 在于所述还原剂为石墨粉、炭黑粉、活性炭粉中的至少一种。6. -种用于权利要求1至5中任一权利要求所述方法的推动式动态连续烧结装置，其 特征在于所述推动式动态连续烧结装置包括依次衔接并相通的加料室（2)、预热室（4)、反 应室（10)、隔热室（13)和冷却室（15)及装载原料粉体和反应产物的反应舟（8)，推动反应 舟运动的推杆（1)，可使推杆作往复直线运动的驱动机构，支撑加料室（2)、预热室（4)、反 应室（10)、隔热室（13)、冷却室（15)和驱动机构的支撑架（20); 所述加料室（2)顶部设置有加料口并配备有覆盖加料口的盖板（3)，加料室端部设置 有推杆进出孔；所述预热室的室壁安装有低温加热器件（6)和低温热电偶（7)，设置有出气 口（5);所述反应室（10)的室壁安装有高温加热器件（11)和高温热电偶（12);所述冷却室 的室壁上设置有进气口（17)，出料端设置有挡板（19)。7. 根据权利求要6所述推动式动态连续烧结装置，其特征在于所述驱动机构包括可正 转与反转的电机（21)、链传动副（22)和齿轮齿条传动副，链传动副主要由主动链轮、链条 和从动链轮组成，齿轮齿条传动副主要由主动齿轮、从动齿轮和齿条组成，链传动副中的主 动链轮安装在电机（21)的动力输出轴上，从动链轮与齿轮齿条传动副中的主动齿轮同轴 安装，齿轮齿条传动副中的从动齿轮（23)分别与主动齿轮和齿条（24)啮合，齿条通过连接 杆（14)与推杆⑴相连。8. 根据权利求要6或7所述推动式动态连续烧结装置，其特征在于预热室（4)的长度 (LI)为1~2m，反应室（10)的长度（L2)为1~3m，冷却室（15)的长度（L3)为1~5m， 隔热室（13)的长度（L4)为0. 5~0. 6m。9. 根据权利求要6或7所述推动式动态连续烧结装置，其特征在于所述反应舟（8) 由舟体（8-1)和用于覆盖舟体的隔热板（8-2)组成，所述舟体的一端端面上设置有推块 (8-4)，所述隔热板由刚玉或石墨制作，隔热板上设置有多个气孔（8-3)。10. 根据权利求要6或7所述推动式动态连续烧结装置，其特征在于冷却室（15)的室 壁为夹层结构形成环形冷却介质腔，室壁上设置有与所述冷却介质腔相通的冷却介质入口 (18)和冷却介质出口（16);预热室室壁安装的低温加热器件（6)和反应室（10)室壁安装 的高温加热器件（11)为电阻式加热器件、感应式加热器件、微波加热器件、红外加热器件、 石墨碳管炉加热器件中的一种。
【专利摘要】本发明提供的(M1,M2)(CxN1-x)粉体的推动式动态连续制备方法，化学式(M1,M2)(CxN1-x)中，M1为Ti、V、Cr中的一种，M2为Ti、V、Cr、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Mn、镧系稀土元素中的至少一种，M1的质量为M1和M2质量之和的60～90％，且M1和M2不为同一元素，x为0.1≤x≤0.9，步骤如下：(1)配料；(2)将原料放入球磨机中湿磨，将所得混合浆料干燥；(3)在向烧结装置通入氮气或氮气与氩气的混合气体的条件下进行烧结，烧结过程中将载有物料的反应舟陆续放入进料室，间歇性地将装载有混合粉料的反应舟向出料口方向匀速推进，反应舟依次经过预热室、反应室和冷却室，即得(M1,M2)(CxN1-x)粉体。本发明还提供了一种用于上述方法的推动式动态连续烧结装置。
【IPC分类】C01B21/00
【公开号】CN104961108
【申请号】CN201510313890
【发明人】刘颖, 叶金文, 王杰
【申请人】四川大学
【公开日】2015年10月7日
【申请日】2015年6月9日