本申请涉及光电材料领域，特别是涉及一种高漫反射率氮化铝粉体的制备方法，及其制备的氮化铝粉体。
背景技术：
：由于氮化铝的热导率较高，所以可以作为一种导热填料或散热基板的材料。但由于目前制备的氮化铝粉末的反射率较低，所以一般不作为一种漫反射材料使用，但如果可以将氮化铝的反射率提高，则可以将其制成一种高导热的漫反射材料。研究显示氮化铝的纯度、氧含量、粒径等都会对氮化铝的反射率造成影响，高纯度、低氧含量、细粒径的氮化铝粉末反射率较高。但由于目前氮化铝粉末的制备方法如金属直接氮化、氧化铝碳热还原、化学气相沉积、溶胶凝胶法等方法，均无法完全避免氮化铝粉末中的杂质和氧的产生，从而导致目前氮化铝的反射率和其它的高漫反射率材料存在很大差距，达不到漫反射材料的使用需求。技术实现要素：本申请的目的是提供一种新的氮化铝的制备方法，使得制备的氮化铝具有较高的漫反射率。本申请采用了以下技术方案：本申请公开了一种高反射率氮化铝粉体的制备方法，包括以下步骤，(a)按AlN：Si3N4：Sr3N2：Ca3N2：EuN＝1：0.27-0.4：0-0.3：0.03-0.33：0-0.1的摩尔量比例，称取AlN、Si3N4、Sr3N2、Ca3N2和EuN作为原材料，且摩尔量比AlN：Si3N4：(Sr3N2+Ca3N2+EuN)＝1：0.27-0.4：0.3-0.37；(b)将步骤(a)称取的原材料充分研磨混匀，并在氮气保护气氛下进行高温煅烧，直至在煅烧产物的表面形成白色粉末样品；(c)收集步骤(b)产生的白色粉末样品，用无水乙醇超声分散所述白色粉末样品，然后对分散的悬浊液进行过滤、干燥，获得纯相的白色粉末，即所述高反射率氮化铝粉体。需要说明的是，本申请的关键在于将现有的商业购买的氮化铝与Si3N4、Sr3N2、Ca3N2和EuN一起进行高温煅烧，在其煅烧产物的表面会形成一层白色 粉末样品；本申请创造性发现，这层白色粉末样品实际上是高纯度的氮化铝粉体，里面混杂有微量的杂质，并且氮化铝粉体和杂质的粒径差异很大，可以进行分离；从而制备出高纯度和高反射率的氮化铝粉体。本申请的步骤(c)中，乙醇超声分散、过滤和干燥也正是为了去除杂质获得纯相的氮化铝。本申请的一种实现方式中证实，作为原材料的商业购买的氮化铝其放射率仅为82.6％，而经过本申请的制备方法处理获得的氮化铝粉体，其放射率可以高达91.8％。还需要说明的是，本申请中“摩尔量比AlN：Si3N4：(Sr3N2+Ca3N2+EuN)＝1：0.27-0.4：0.3-0.37”的含义是，Sr3N2、Ca3N2和EuN三者的用量可以为零，但是必须满足一定的条件；以原材料中采用1摩尔的AlN为例进行说明，相应的Sr3N2、Ca3N2和EuN三者的摩尔量分别为0-0.3摩尔、0.03-0.33摩尔、0-0.1摩尔，也就是说，三者的用量都可以分别为零，但是，必须满足Sr3N2、Ca3N2和EuN三者的摩尔量之和0.3≤(Sr3N2+Ca3N2+EuN)≤0.37，也就是说，Sr3N2、Ca3N2和EuN三者的用量不能同时为零。还需要说明的是，“用无水乙醇超声分散”其主要目的是避免氮化铝水解，可以理解，其它可以避免氮化铝水解且易于去除的溶剂同样适用于本申请；此外，超声分散也只是一种比较简单有效的分散粉体的方式，不排除其他的分散方法也可以用于本申请。优选的，高温煅烧的条件为，在1800℃以上的温度，烧结6小时以上。更优选的，高温煅烧的条件为，在1800℃-2000℃，烧结6-10小时。需要说明的是，本申请的目的是对原材料进行高温煅烧，使煅烧产物的表面形成一层白色粉末样品，该白色粉末样品即本申请所需要的；因此，可以理解，只要高温煅烧能够产生本申请所需要的白色粉末样品即可；本申请的优选方案中，为了获得更多产量的白色粉末样品，同时考虑到时间成本，特别对其煅烧温度和时间进行了限定。优选的，步骤(a)中的称取原材料，在水氧含量小于0.1ppm的手套箱中进行。需要说明的是，本申请的目的是最终获得高反射率的氮化铝粉体，而氧含量会直接影响氮化铝粉体的反射率，因此，在本申请的优选方案中，优选的在水氧含量小于0.1ppm的手套箱中称取原材料，并且优选的，在水氧含量小于0.1ppm的手套箱中进行研磨等操作，然后迅速的装入坩埚，转移到气氛炉中进行高温煅烧。优选的，步骤(b)中还包括预先将高温煅烧设备抽真空至10-1Pa以下，然后再充入氮气作为保护气氛，进行高温煅烧。需要说明的是，将高温煅烧设备抽真空至10-1Pa以下，也是尽量避免空气对煅烧产生的白色粉末样品，即氮化铝粉体造成影响。优选的，本申请所采用的原材料的纯度为99.5％以上。优选的，本申请所采用的原材料的氧含量小于0.5％。需要说明的是，对原材料的纯度和含氧量的限定，是为了尽量减小白色粉末样品中的杂质和含氧量，尽量提高制备的氮化铝粉体的纯度；可以理解，在较次的生产或使用需求中，也可以使用本申请限定之外的原材料。本申请的另一面公开了一种采用本申请的制备方法制备的氮化铝粉体。本申请的氮化铝粉体的反射率为90％以上。需要说明的是，根据现有的制备方法，制备的氮化铝通常都存在较多的杂质或氧，从而大大影响了氮化铝粉体的反射率，其反射率基本都只在80％左右，如本申请的实施例中，购买的氮化铝反射率仅为82.6％；而本申请的制备方法可以制备高纯度且含氧量低的氮化铝粉体，使得氮化铝粉体的反射率高达90％，如本申请实施例中制备的氮化铝粉体反射率为91.8％，能够满足现有的反射材料的使用需求；在加上氮化铝本身的高导热率，为制备高导热的漫反射材料奠定了基础。本申请的再一面还公开了本申请的氮化铝粉体在高导热漫反射材料中的应用。可以理解，首先，氮化铝本身具备高导热性，其次，经过本申请的制备方法获取的氮化铝粉体，反射率大大提高；因此，本申请的氮化铝粉体可以用于制备高导热漫反射材料。本申请的有益效果在于：本申请的高反射率氮化铝粉体的制备方法，克服现有的技术偏见，创造性的利用含铝氮化物体系荧光粉的高温固相反应中的生产废料，制备出高纯度的氮化铝粉体，从而提高了所制备的氮化铝粉体的反射率，为氮化铝的拓展应用以及制备高导热的漫反射材料奠定了基础。附图说明图1是本申请实施例中采用本申请的制备方法制备的氮化铝的X射线衍射分析图；图中，A为实施例制备的氮化铝的图谱，B为氮化铝标准PDF卡片，PDF76-0702。具体实施方式在高温固相反应法制备含铝氮化物体系荧光粉的过程中，通常会在荧光粉块体的表面形成一层白色粉末样品，在荧光粉生产过程中，这层白色粉末是作为生产废料或副产品回收使用的；本申请经过大量的生产实践和研究发现，这层白色粉末样品实际上是高纯度的氮化铝粉体，从而提出了本申请的制备方法。但是，在正常的高温固相反应生成含铝氮化物体系荧光粉的生产中，为了获得更好的产率，通常都是尽量避免或减小白色粉末的生成；本申请则恰好相反；克服现有的技术偏见，在优选的实现方式中，本申请对反应原料、反应面积、反应时间和温度等进行了优化，以尽量获得更多的白色粉末。其中，反应面积方面，可以理解，白色粉末是产生于荧光粉块体表面的，因此，增加反应面积，即增加荧光粉块体的表面积，自然可以获得更多的白色粉末，其具体反应面积的设计，可以根据具体生产条件而定，在此不做限定。白色粉末样品的产生倾向于发生在原材料与坩埚的接触部分，表现为在接触面生成一层白色粉末，即高纯度、低含氧量的具有很高反射率的氮化铝层。白色粉末样品中除了氮化铝以外，还有微量的荧光粉，但是，氮化铝和荧光粉在粒径上存在很大差异，可以通过气相或液相方法分离开，从而得到纯相的高纯度高反射率的纳米级尺寸氮化铝粉末；本申请的一种实现方式中优选的在无水乙醇中进行超声分散。下面通过具体实施例对本申请作进一步详细说明。以下实施例仅对本申请进行进一步说明，不应理解为对本申请的限制。实施例本例制备高反射率氮化铝粉体的具体方法如下：(1)在水氧含量小于0.1ppm的手套箱中称取2.9917g的Sr3N2、0.0844g的Ca3N2、1.5349g的Si3N4、1.3454g的AlN以及0.0436g的EuN原材料，在研钵中充分研磨后装入坩埚。其中，原材料采用纯度为99.5％以上、氧含量小于0.5％的原材料。(2)将坩埚迅速转移至气氛炉中，抽真空至10-1Pa以下，充入常压氮气保护气氛，在1800℃烧结8h。(3)取烧结后的荧光粉块体的表层白色粉末样品，即含有微量荧光粉的白色粉末层，使用酒精进行超声分散，分散完成后将悬浊液进行过滤、干燥，即获得本例的高纯度的氮化铝。采用X射线衍射分析本例制备的氮化铝，其衍射图谱如图1所示，通过和 氮化铝标准PDF卡片PDF76-0702进行对比表明，本例制备的氮化铝为单一的氮化铝相，即为纯的氮化铝。将本例制备的氮化铝粉末，和作为原材料的初始氮化铝粉末，以及氧化铝粉末，在444nm蓝激光下进行反射率测试对比，对比结果如表1所示。表1氮化铝和氧化铝444nm蓝光下的反射率对比初始氮化铝合成氮化铝氧化铝反射率82.6％91.8％97.5％结果显示，本例制备的氮化铝其放射率为91.8％，作为原材料的初始氮化铝粉末反射率为82.6％，本例制备的氮化铝反射率较初始氮化铝提高了9％以上。本例制备的氮化铝反射率与氧化铝相比，反射率都在90％以上，可见本例制备的氮化铝可以作为一种高导热的漫反射材料来使用。在以上试验的基础上，本例进一步对高温固相反应反应温度和反应时间进行了试验，结果显示，反应温度在1800℃或以上，烧结8h或更久，能够获得量较多的氮化铝。以上内容是结合具体的实施方式对本申请所作的进一步详细说明，不能认定本申请的具体实施只局限于这些说明。对于本申请所属
技术领域：
的普通技术人员来说，在不脱离本申请构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本申请的保护范围。当前第1页1 2 3