r>[0116] 制备无机发光化合物
[0117] 比较实例C1-C6
[0118] 用表1中鉴别的起始物质，通过固态反应制备比较实例C1-C6中的每一者中的通 常由式（1)表示的无机发光化合物。起始物质以粉末形式提供、称量、以物理方式混合在一 起并且用研钵和研杵在手套工作箱中在干燥氮气氛围下研磨以形成均匀粉末混合物。接着 将粉末混合物加载到坩埚中，通过在高温下反复暴露于硅来源以常规方式处理，以在坩埚 的粉末接触表面上形成金属硅化物表面层。接着将负载坩埚放入高温锅炉中处于流动的高 纯度氮/氢（N 2/H2)氛围下。接着粉末混合物在高温锅炉中在流动的N2/H2氛围下，在1500 到1850Γ的温度下加热8到12小时。从坩埚移出所得粉末，使用研钵和研杵在干燥氮气氛 围下研磨以形成均匀粉末混合物。接着将粉末混合物再加载到坩埚中。接着将负载坩埚放 入高温锅炉中处于流动的高纯度N 2/H2氛围下并且在流动的N 2/H2氛围下，在1500到1850 °C 的温度下再加热8到12小时。接着从坩埚移出所得粉末，使用研钵和研杵在干燥氮气氛围 下研磨，形成均匀粉末混合物。接着将这一粉末混合物再加载到坩埚中。将负载坩埚再放 入高温锅炉中处于流动的高纯度N 2/H2氛围下并且在流动的N 2/H2氛围下，在1500到1850 °C 的温度下再加热8到12小时。接着从烧制坩埚移出所得粉末，使用研钵和研杵研磨，在室 温下用酸和去离子水洗涤，研磨并且接着使用100到400美国标准筛网筛分，得到无机发光 化合物。
[0119] 实例 1-7
[0120] 使用表1中鉴别的起始物质，通过固态反应制备实例1-11中的每一者中的由式 (I)表示的无机发光化合物。表1中列举的起始物质以粉末形式提供。将所有起始物质以物 理方式混合在一起，并且使用研钵和研杵在手套工作箱中在干燥氮气氛围下研磨以形成均 匀粉末混合物。接着将粉末混合物加载到坩埚中，其中坩埚的粉末接触表面是原生钼（即 实例1-7中的每一者中所使用的坩埚的粉末接触表面在用于实例1-7中之前未通过高温暴 露于硅而被处理）。接着将负载坩埚放入高温锅炉中处于流动的高纯度氮/氢氛围下。接 着粉末混合物在高温锅炉中在流动的N 2/H2氛围下，在1500到1850°C的温度下加热8到12 小时。从坩埚移出所得粉末，使用研钵和研杵研磨以形成均匀粉末混合物。接着将所得粉 末混合物再加载到坩埚中。将负载坩埚再放入高温锅炉中处于流动的N 2/H2氛围下并且在 流动的N2/H2氛围下，在1500到1850°C的温度下再加热8到12小时。接着从坩埚移出所得 粉末，使用研钵和研杵研磨，在室温下用酸和去离子水洗涤，研磨并且接着使用100到400 美国标准筛网筛分，得到无机发光化合物。
[0121] 轰1
[0124] 无机发光化合物特件
[0125] 产物无机发光化合物经历元素分析以确定其Eu2+浓度相等，使得本发明的无机发 光化合物在用具有455nm波长的单色光激励时发射的光的亮度的显著增加（相比于比较配 方）可归因于由无机发光化合物在亮光降低区域中产生的发射光谱ES455增加，其通过以下 中的至少一者实现：（i)峰值2高度H p2相对于峰值1高度Hpi最小化，使得高度比H 1?是1到 2 ; (ii)峰值2半幅值全宽FWHMp2最小化，其< IOOnm ;以及（iii)峰值2面积A P2相对于峰 值1面积Api最小化，使得面积比A 0. 6。
[0126] 由无机发光化合物中的每一者在用光源激励时呈现的发射光谱ES453 (即使用 可从海洋光学公司（Ocean Optics)购得的海洋光学USB4000光谱仪（Ocean Optics USB4000spectrometer)分析在453mm处达到峰值的发光二极管（LED)灯）。每种无机发光 化合物的由发射光谱ES 453测定的峰值波长P λ OTCTall和整体半幅值全宽FWHM。_311报导于表 2中。
[0127] 当通过来自LED光源的发射激发时，由380_780nm波长范围内的发射光谱计算无 机发光化合物中的每一者的发射光谱ES 453、基于CIE 1931色度图的颜色座标(：1&和CIE γ。 无机发光化合物的所测定的颜色座标报导于表2中。
[0128] 通过以下方式测定无机发光化合物中的每一者的内部量子效率：获取包装到单元 中的无机发光化合物的样品、将单元安装到累计球中并且接着使无机发光化合物暴露于由 光源发出的光。具体来说，引导来自光源的光通过光学管，通过窄带通滤波器过滤，得到具 有453nm波长的单色光，接着将其引导到无机发光化合物。使用可从海洋光学公司购得的 海洋光学USB 4000光谱仪测量由累计球中的无机发光化合物在用来自光源的光激励时发 出的光的光谱和由无机发光化合物反射的光。转化效率（QE和发射）和是相对于内标报导。 当通过来自453nm LED光源的发射激发时，由500-780nm波长范围内的发射光谱ES453计算 每种材料的光通量（流明）并且相对于内标报导。这些值中的每一者报导于表2中。
[0129] ^ 2
[0131] 使用具有I. 5nm光谱解析率的光谱仪进一步分析由无机发光化合物中的每一者 在用光源（455nm单色激光）激励时呈现的发射光谱ES 455。使用具有2个高斯频带的自 动MATLAB程序，使用GRAMS峰值拟合方法个别地拟合由无机发光化合物中的每一者在用 455nm单色激光激励时呈现发射光谱ES 455，得到表3中报导的无机发光化合物中的每一者 的资料。应注意，表3中报导的资料是来源于无机发光化合物的重复样品的分析的平均值。
[0132] 表 3
[0133]
【主权项】
1. 一种磷光体，其包含： 由式（1)表示的无机发光化合物 M(I)cM(II)aSi5NxC y0z：EU 2+b (1) 其中1(1)是从由以下组成的群组中选出的单价物质：1^、似、1(、？、(：1、8^口1; 其中M(II)是从由以下中的至少一者组成的群组中选出的二价阳离子：Mg、Ca、Sr和 Ba； 其中 1.7<a<2;0<b<0.1;0<c<0.1;5<x<8;(Xy<L5;(Xz<5; 其中所述磷光体在用具有455nm波长的单色光激励时呈现发射光谱ES455;其中所述发 射光谱ES455可解析成第一高斯发射曲线（firstGaussianemissioncurve)和第二高斯 发射曲线（secondGaussianemissioncurve);其中所述第一高斯发射曲线具有第一高斯 发射曲线峰值P1;其中所述第一高斯发射曲线峰值P:在峰值1峰值波长ΡλP1处具有峰值 1高度HP1;其中所述第二高斯发射曲线具有第二高斯发射曲线峰值P2;其中所述第二高斯 发射曲线峰值P2在峰值2峰值波长ΡλP2处具有峰值2高度HP2;其中Ρλρ1<ΡλP2;其中 所述发射光谱ES455的峰值比P 1，如通过以下方程式测定 PR=HP1/HP2〇2. 根据权利要求1所述的磷光体，其中所述第二高斯发射曲线的半幅值全宽FWHMP2 < 100nm〇3. 根据权利要求1所述的磷光体，其中所述第一高斯发射曲线具有峰值1面积AP1，并 且所述第二高斯发射曲线具有峰值2面积AP2;其中所述发射光谱ES455的面积比A 0. 6， 如通过以下方程式测定 Ar - A P1/Ap2〇4. 根据权利要求1所述的磷光体，其中0. 01彡y彡1. 5 ;0. 01彡z彡5 ;并且y辛z。5. 根据权利要求4所述的磷光体，其中M(II)是Sr。6. 根据权利要求1所述的磷光体，其中所述磷光体在用具有453nm波长的单色光激励 时呈现发射光谱ES453;其中所述发射光谱ES453的整体半幅值全宽ΡΙΗΜ_μ11< 90nm并且基 于CIE1931 色度图，CIEX> 0.625。7. 根据权利要求1所述的磷光体，其进一步包含表面处理；其中所述表面处理施用于 所述无机发光化合物的表面。8. -种磷光体组合物，其包含：根据权利要求1所述的磷光体；和液体载剂；其中所述 磷光体分散于所述液体载剂中。9. 一种照明设备，其包含： 光源，其中所述光源产生具有源发光光谱的光；和， 第一源发光光谱改质剂，其中所述第一源发光光谱改质剂是根据权利要求1所述的磷 光体； 其中所述磷光体以辐射方式与所述光源偶合。10. 根据权利要求9所述的照明设备，其进一步包含至少一种其它磷光体。
【专利摘要】本发明提供一种磷光体，其包含由式(1)表示的无机发光化合物，所述化合物具有可解析成第一高斯发射曲线(first？Gaussian？emission？curve)和第二高斯发射曲线(second？Gaussian？emission？curve)的发射光谱；其中所述第一高斯发射曲线具有第一高斯发射曲线峰值P1；其中所述第一高斯发射曲线峰值P1具有峰值1高度HP1、峰值1峰值波长PλP1和峰值1面积AP1；其中所述第二高斯发射曲线具有第二高斯发射曲线峰值P2；其中所述第二高斯发射曲线峰值P2具有峰值2高度HP2、峰值2峰值波长PλP2、峰值2半幅值全宽FWHMP2和峰值2面积AP2；其中PλP1＜PλP2；并且其中，峰值2高度HP2、峰值2半幅值全宽FWHMP2以及峰值2面积AP2中的至少一者最小化。
【IPC分类】F21V9/10, C09K11/65
【公开号】CN105385443
【申请号】CN201510519293
【发明人】M·D·罗马内利, M·A·洛伊格斯, A·C·托马斯, Y·田
【申请人】Lightscape 材料公司, 陶氏环球技术有限责任公司
【公开日】2016年3月9日
【申请日】2015年8月21日
【公告号】DE102015010362A1, US9200198