专利名称：用微米级储氢合金催化剂制备碳纳米管的方法
技术领域：
本发明涉及一种利用微米级储氢合金催化剂制备碳纳米管的方法。
背景技术：
碳纳米管是一种人工合成的准-维量子线，由于它所独具的奇异结构、力学及电性质，使它正逐步被应用于纳米电子器件，功能材料，储氢燃料电池等领域。二十世纪九十年代未发展起来的大批量制备碳纳米管的碳氢化合物催化热解法是能实现工业化规模生产的，最具商业化前景的碳纳米管生产方法，它具有合成温度较低，设备简单，无需抽真空，原材料成本低，反应过程可控性强，生成物纯度高等许多优点，催化热解法制备碳纳米管的关键在于催化剂的组份和制备过程工艺条件。目前在催化热解法中制备碳纳米管所用的催化剂主要为纳米级的过渡金属及金属氧化物，并且在制备过程中需要预先用氢气对催化剂进行还原，以获得纳米级的金属催化剂。
发明内容
过去只有纳米级的催化剂才能制备碳纳米管，本发明的目的旨在提供一种用微米级的储氢合金做催化剂，不需氢气还原，直接催化热解乙炔制备碳纳米管的方法。并且本发明省去氢气还原这一过程，简化了工艺条件，达到降低在碳纳米管制造中的成本，提高生产安全性，增高效率的目的。
本发明所述的储氢合金为稀土镍系AB5型储氢合金，主要成份为MLNiaCobMncAld，其中2≤a≤4，0.5≤b≤1.7，0.1≤c≤0.5，0.1≤d≤0.8；ML为混合稀土合金La，Ce，Pr，Nd，其含量为La 60～75％，Ce 20～30％，Pr 2.0～10％，Nd 5～20％；；用微米级储氢合金催化剂制备碳纳米管的方法，包括如下步骤(1)将粒径为1～130μm稀土镍系AB5型储氢合金放入反应室中，先通100～200ml/min的氮气并升温至600℃～800℃；
(2)再于600℃～800℃下通入流量为50～200ml/s的乙炔，反应10～40分钟后停止加热，停止通乙炔，之后通入氮气降温冷却，收集产物得到碳纳米管。
碳纳米管的形貌由透射电子显微镜和扫描电子显微镜观测，其管外径10～170nm。用本发明的方法来制备碳纳米管，操作简便，不需要预先制备纳米级催化剂，不需要进行氢气还原预处理，安全性高，制作成本低，所得碳纳米管可直接用于新型高容量的储氢材料。
具体实施例方式
实施例1将盛有1g粒径为1-20μm的储氢合金的石英舟放入反应室中，通入氮气加热到700℃，通入乙炔(停止通氮气)，乙炔流量为120ml/min，在700℃下，反应40分钟后停止通入乙炔，停止加热，通氮气冷却。在该试验条件下得到了3.5克黑色蓬松的碳灰，经透射电镜和扫描电镜观测，其主要产物为管径为10-30nm的碳纳米管。
实施例2将盛有1g催化剂(粒径为50--80μm的储氢合金)的石英舟放入反应室中，通入氮气加热到750℃，通入乙炔(停止通氮气)，乙炔流量为120ml/min，在750℃下，反应40分钟后停止通入乙炔，停止加热，通氮气冷却。在该试验条件下得到了3.2克黑色蓬松的碳灰，经透射电镜和扫描电镜观测，其主要产物为管径为60-100nm的碳纳米管。
实施例3将盛有1g粒径为110--130μm的储氢合金的石英舟放入反应室中，通入氮气加热到780℃，通入乙炔(停止通氮气)，乙炔流量为120ml/min，在780℃下，反应30分钟后停止通入乙炔，停止加热，通氮气冷却。在该试验条件下得到了3.3克黑色蓬松的碳灰，经透射电镜和扫描电镜观测，其主要产物为管径为140-170nm的碳纳米管。
权利要求
1.一种用微米级储氢合金催化剂制备碳纳米管的方法，其特征是所述储氢合金为稀土镍系AB5型储氢合金，主要成份为MLNiaCobMncAld，其中2≤a≤4，0.5≤b≤1.7，0.1≤c≤0.5，0.1≤d≤0.8；ML为混合稀土合金La，Ce，Pr，Nd，其含量为La 60～75％，Ce 20～30％，Pr 2.0～10％，Nd5～20％；其制备方法包括如下步骤(1)将粒径为1～130μm的稀土镍系AB5型储氢合金放入反应室中，先通100～200ml/min的氮气并升温至600℃～800℃；(2)再于600℃～800℃下通入流量为50～200ml/s的乙炔，反应10～40分钟后停止加热，停止通乙炔，之后通入氮气降温冷却，收集产物得到碳纳米管。
全文摘要
本发明公开了一种利用微米级储氢合金催化剂制备碳纳米管的方法，本发明旨在提供一种用微米级的储氢合金做催化剂，不需氢气还原，直接催化热解乙炔制备碳纳米管的方法，用本发明的方法来制备碳纳米管，操作简便，不需要预先制备纳米级催化剂，不需要进行氢气还原预处理，安全性高，制作成本低，所得碳纳米管可直接用于新型高容量的储氢材料。
文档编号B01J23/889GK1607173SQ200310111770
公开日2005年4月20日 申请日期2003年10月15日 优先权日2003年10月15日
发明者张海燕, 陈易明, 朱燕娟, 李顺华 申请人:广东工业大学