尔比。根据特别优选的实施方案，步骤（1)中 提供的混合物的Y0 2:X203摩尔比包含在100-250的范围内。
[0088] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（1)中 制备的混合物的Y0 2:X203摩尔比为10-1，500。
[0089] 然而，根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的可选优选实施方案，混合 物的Y0 2:X203摩尔比可以为10-300,其中优选提供包含在30-220,更优选50-180,更优选 70-150,更优选90-120,甚至更优选95-105范围内的摩尔比。根据可选地优选的可得到和 /或得到沸石材料的本申请方法的其它实施方案，混合物的Y0 2:X203摩尔比可以为50-500， 其中优选提供包含在100-400,更优选150-350,更优选200-300,更优选220-280,甚至更优 选240-260范围内的摩尔比。
[0090] 根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法，步骤（1)中提供的混合物进一步 包含一种或多种溶剂。原则上，根据本发明，关于一种或多种溶剂的类型和/或数目，以及 关于它们可用于本发明方法中的量都不存在特别限制，条件是具有MFI、MEL和/或MWW型 骨架结构的沸石材料可在步骤（2)中结晶。然而，根据可得到和/或得到沸石材料的本申 请方法，优选一种或多种溶剂包含一种或多种极性溶剂，其中一种或多种极性溶剂优选选 自链烷醇、水及其两种或更多种的混合物。根据特别优选的实施方案，一种或多种溶剂包含 一种或多种极性溶剂，所述极性溶剂选自甲醇、乙醇和/或丙醇、异丙醇、水及其两种或更 多种的混合物，更优选选自甲醇、乙醇、水及其两种或更多种的混合物。然而，根据可得到和 /或得到沸石材料的本申请方法，进一步优选一种或多种溶剂，特别是一种或多种极性溶剂 包含水，更优选蒸馏水，其中根据特别优选的实施方案，蒸馏水用作步骤（1)中提供并在步 骤（2)中结晶的混合物中的唯一溶剂。
[0091] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中一种或多 种溶剂包含一种或多种极性溶剂，其中一种或多种极性溶剂优选选自链烷醇、水及其两种 或更多种的混合物。
[0092] 根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的优选实施方案，步骤（1)中提供 并在步骤（2)中结晶的混合物进一步包含一种或多种有机模板。原则上，根据本发明，关于 可用于其中的一种或多种有机模板的数目和类型都不存在特别限制，条件是具有MFI、MEL 和/或MWW型骨架结构的沸石材料在步骤（2)中由步骤（1)中所得混合物结晶。然而，根 据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法优选一种或多种有机模板包含一种或多种选 自四烷基铵和烯基三烷基铵化合物的化合物。关于可包含在四烷基铵和烯基三烷基铵化合 物中的烷基结构部分，就这点而言也不施以特别限制，条件是具有MFI、MEL和/或MWW型骨 架结构的沸石材料可在步骤（2)中结晶。因此，任何可能的烷基结构部分，包括两种或更多 种烷基结构部分的组合可包含在各自的一种或多种四烷基铵和/或一种或多种烯基三烷 基铵化合物中，其中优选烷基结构部分选自烷基，更优选选自C i-C；烷基，更优选C i-C5 烷基，更优选选自Ci-C；烷基。根据本发明的特别优选实施方案，各自包含在一种或多种四 烷基铵和/或烯基三烷基铵化合物中的烷基结构部分选自烷基。
[0093] 关于优选包含在一种或多种有机模板中的一种或多种烯基三烷基铵化合物的烯 基三烷基铵阳离子中所含烯基结构部分，就这点而言也不施以特别限制，条件是具有MFI、 MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料可在步骤（2)中结晶。然而，根据本发明的特别优选 实施方案，烯基三烷基铵阳离子的烯基结构部分选自C 2-C6烯基，更优选选自C2-C5烯基，更 优选C 2-C4烯基，甚至更优选选自C2-C3烯基。根据其特别优选的实施方案，优选包含在一种 或多种有机模板中的一种或多种烯基三烷基铵化合物中所含烯基三烷基铵阳离子的烯基 结构部分为2-丙烯-1-基、1-丙烯-1-基或1-丙烯-2-基，其中根据其特别优选的实施方 案，烯基结构部分为2-丙烯-1-基或1-丙烯-1-基。
[0094] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（1)中 的混合物进一步包含一种或多种有机模板，所述一种或多种有机模板优选包含一种或多种 选自四烷基铵和烯基三烷基铵化合物的化合物。
[0095] 根据其中优选包含在步骤（1)中制备的混合物中的一种或多种有机模板包含一 种或多种四烷基铵化合物的可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的又一优选实施方 案，优选所述化合物选自四乙基铵化合物、三乙基丙基铵化合物、二乙基二丙基铵化合物、 乙基三丙基铵化合物、四丙基铵化合物及其两种或更多种的混合物，其中特别优选一种或 多种有机模板包含一种或多种四丙基按化合物。
[0096] 同样，关于其中优选包含在步骤（1)中制备的混合物中的一种或多种有机模板包 含一种或多种烯基三烷基铵化合物的可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的特别优 选实施方案，特别优选这些选自n-(c2-c5)烯基-三-(Q-Q)烷基铵化合物，更优选选自 n-(c2-c4)烯基-三-(crc4)烷基铵化合物，更优选选自n-(c2-c3)烯基-三-(c2-c4)烷基 铵化合物，其中甚至更优选这些选自N- (2-丙烯-1-基）-三-正丙基铵化合物、N- (1-丙 條-1-基）-二-正丙基按化合物、N- (1_丙條_2_基）-二-正丙基按化合物，包括其两种 或更多种的混合物。根据其特别优选的实施方案，优选包含在步骤（1)中制备的混合物中 的一种或多种條基二烷基按化合物选自N- (2_丙條_1_基）-二-正丙基按化合物、N- (1_丙 烯-1-基）-三-正丙基铵化合物及其两种或更多种的混合物。
[0097] 关于根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的特别优选实施方案进一步 加入步骤（1)中制备的混合物中的一种或多种四烷基铵和/或烯基三烷基铵化合物，所述 一种或多种化合物因此以盐的形式提供。关于所述一种或多种化合物中所含一种或多种 四烷基铵和/或烯基三烷基铵阳离子的抗衡离子，根据本发明也不施以特别限制，条件是 MFI、MEL和/或MWW型骨架结构可在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2) 中结晶。因此，所述一种或多种阳离子的任何可能的抗衡离子可用于提供一种或多种四烷 基铵和/或烯基三烷基铵化合物。因此，例如一种或多种四烷基铵和/或烯基三烷基铵盐 的一种或多种抗衡离子可包含选自氯、氟、溴、碳酸根、碳酸氢根、氢氧根、硝酸根、磷酸根、 磷酸氢根、磷酸二氢根、硫酸根、硫酸氢根、乙酸根、甲酸根、草酸根、氰酸根及其两种或更多 种的混合物，更优选选自氯、氟、溴、碳酸氢根、氢氧根、硝酸根、磷酸二氢根、硫酸氢根、乙酸 根、甲酸根、草酸根及其两种或更多种的组合的一种或多种阴离子，其中甚至更优选一种或 多种抗衡离子包含选自氯、溴、氢氧根、硝酸根及其两种或更多种的组合的一种或多种阴离 子。
[0098] 根据本发明的特别优选实施方案，优选加入在可得到和/或得到沸石材料的本申 请方法的步骤（1)中制备并在步骤（2)中结晶的混合物中的一种或多种四烷基铵和/或 烯基三烷基按盐相互独立地为氢氧化物和/或齒盐，更优选选自氢氧化物、氯化物、溴化物 及其两种或更多种的混合物的盐，其中甚至更优选盐包含一种或多种氢氧化物。因此，根 据其中一种或多种有机模板包含一种或多种四烷基铵化合物的可得到和/或得到沸石材 料的本申请方法的特别优选实施方案，特别优选所述一种或多种有机模板包含四丙基铵 氢氧化物和/或氯化物，甚至更优选四丙基氢氧化铵。同样，根据其中优选加入步骤（1) 中制备的混合物中的一种或多种有机模板包含一种或多种烯基三烷基铵化合物的可得到 和/或得到沸石材料的本申请方法的特别优选实施方案，特别优选一种或多种有机模板包 含N-(2-丙烯-1-基）-三-正丙基铵和/或N-(l-丙烯-1-基）-三-正丙基铵氢氧化 物和/或氯化物，甚至更优选N- (2-丙烯-1-基）-三-正丙基氢氧化铵和/或N- (1-丙 稀-1-基）-二-正丙基氢氧化按。
[0099] 关于其中一种或多种有机模板优选包含在可得到和/或得到沸石材料的本申请 方法的步骤1中制备的混合物中且据此一种或多种有机模板优选用于使具有MFI、MEL和 /或MWW型骨架结构的沸石材料结晶的量，不施以特别限制。因此，例如步骤（1)中所得混 合物的一种或多种有机模板的总量与￥0 2的摩尔比可以为1:0. 1-1:30,其中优选摩尔比为 1:0. 5-1:20,更优选1:1-1:15,更优选1:3-1:10,更优选1:4-1:7。根据其特别优选的实施 方案，一种或多种有机模板的总量与Y02的摩尔比为1:5-1:5. 6。
[0100] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（1)中 所得混合物的一种或多种有机模板的总量与Y02的摩尔比为1: (0. 1-30)。
[0101] 根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法，进一步优选根据步骤（1)的混合 物包含一种或多种抓料源以使MFI、MEL和/或MWW型骨架结构在步骤⑵中结晶。关于 可用于本发明方法中的or料源的特定类型，不施以特别限制，条件是OIT阴离子可在可得 到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（1)中制备并在步骤（2)中结晶的混合物中直 接和/或间接地产生。在本发明含义内，or阴离子通过导致产生0『阴离子的任何化学反 应间接地提供，例如路易斯酸与水的反应，其中碱的质子化形式和or通过前者的化学反应 而产生。
[0102] 根据本发明，优选进一步包含在根据步骤（1)的混合物中的一种或多种or料源 优选包含一种或多种直接包含0JT的料源，特别是一种或多种Broensted碱，其中甚至更 优选所述一种或多种or料源包含根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的任何 特定或优选实施方案进一步包含在步骤（1)中制备的混合物中的有机模板盐的一种或多 种氢氧化物。因此，根据其特别优选的实施方案，所述一种或多种or料源优选包含选自 四烷基铵和/或烯基三烷基铵氢氧化物的一种或多种氢氧化物，更优选选自四乙基氢氧化 铵、三乙基丙基氢氧化铵、二乙基二丙基氢氧化铵、乙基三丙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵、 N- (2-丙稀-1-基）-二-正丙基氢氧化按、N_(l_丙稀-1-基）-二-正丙基氢氧化按、 N- (1-丙烯-2-基）-三-正丙基氢氧化铵及其两种或更多种的混合物的一种或多种氢氧化 物，其中甚至更优选一种或多种氢氧化物选自四丙基氢氧化铵、N- (2-丙烯-1-基）-三-正 丙基氢氧化铵、N-(l-丙烯-1-基）-三-正丙基氢氧化铵及其两种或更多种的混合物。根 据其特别优选的实施方案，一种或多种or料源包含四丙基氢氧化铵，其中甚至更优选一种 或多种OF料源为四丙基氢氧化铵。
[0103] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中根据步骤 (1)的混合物进一步包含一种或多种or料源，其中所述一种或多种0IT料源优选包含有机 模板盐的氢氧化物，更优选选自四烷基铵和/或烯基三烷基铵氢氧化物的一种或多种氢氧 化物。
[0104] 关于可包含在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（1)中制备的混合 物中的or的量，根据本发明不施以特别限制，条件是具有MFI、MEL和/或MWW型骨架结构 的沸石材料可在本发明方法的步骤（2)中结晶。因此，例如根据所述优选实施方案，步骤 (1)中所得混合物的0fT:Y02摩尔比可以为0. 01-5,其中优选01^02摩尔比为0. 05-2,更 优选0. 1-1，更优选0. 12-0. 5,更优选0. 15-0. 3。根据可得到和/或得到沸石材料的本申 请方法的特别优选实施方案，根据本发明特定实施方案的步骤（1)中所得混合物的〇r:Y〇 2 摩尔比为0. 18-0. 2。
[0105] 在根据可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（1)中，混合物可通过任 何可能的方法制备，其中优选通过搅动，优选通过搅拌混合。
[0106] 关于在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2)中进行的结晶，根据 本发明关于用于使具有MFI、MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料由步骤（1)中所得混合 物结晶的实际方法不施以特别限制。因此可使用任何合适的方法，其中优选结晶通过将步 骤（1)的混合物加热而实现。根据所述优选实施方案，关于可实现步骤（2)中的所述结晶的 温度也不施以特别限制，其中优选结晶在80-250°C，更优选100_220°C，更优选120-200°C， 更优选140-180°C，更优在选145-175°C的温度下加热而进行。根据可得到和/或得到沸石 材料的本申请方法的特别优选实施方案，在步骤（2)中优选将步骤（1)中提供的混合物加 热以使具有MFI、MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料结晶在包含在150-170°C范围内的 温度下进行。
[0107] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（2)中 的结晶涉及将混合物加热，优选在80-250°C的温度下加热。
[0108] 关于在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2)中用作使具有MFI、 MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料结晶的方法的加热，所述加热原则上可在任何合适的 压力下进行，条件是实现结晶。在本发明的优选实施方案中，使根据步骤（1)的混合物在步 骤（2)中经受相对于常压升高的压力。如本发明上下文中所用术语"常压"涉及理想情况 下101，325Pa的压力。然而，该压力可在本领域技术人员已知的界限内变化。例如，该压力 可以为 95, 000-106, 000 或者 96, 000-105, 000 或者 97, 000-104, 000 或者 98, 000-103, 000 或者 99, 000-102, OOOPa。
[0109] 在其中溶剂存在于根据步骤（1)的混合物中的可得到和/或得到沸石材料的本申 请方法的优选实施方案中，还优选步骤（2)中的加热在溶剂热条件下进行，意指混合物在 所用溶剂的自生压力下结晶。这可例如通过将步骤（1)中所得混合物在高压釜或者适于产 生溶剂热条件的其它结晶容器中加热而进行。在其中溶剂包含水，优选蒸馏水的特别优选 实施方案中，步骤（2)中的结晶因此优选在水热条件下进行。
[0110] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（2)中 的结晶在溶剂热条件下，优选在水热条件下进行。
[0111] 在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法中可用于结晶的设备不特别受限，条 件是可实现结晶方法的所需参数，特别是关于要求特殊结晶条件的优选实施方案。在溶剂 热条件下进行的优选实施方案中，可使用任何类型的高压釜和煮解容器。
[0112] 此外，关于进行可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2)中的优选加 热以使沸石材料结晶的时间，就这点而言也不存在特别限制，条件是加热的时间适于实现 具有MFI、MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料的结晶。因此，例如加热可进行至少3小 时的时间，其中优选加热时间可以为6小时至15天，更优选9小时至10天，更优选12小时 至7天，更优选15小时至5天，更优选18小时至4天，更优选21小时至3天。根据特别优 选的实施方案，本发明方法步骤（2)中的加热进行1-2天的时间。
[0113] 因此，优选可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实施方案，其中步骤（2)中 的结晶涉及将混合物加热至少3小时。
[0114] 根据其中混合物在步骤（2)中加热的可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的 优选实施方案，所述加热可在整个结晶方法期间或者仅在其一个或多个部分期间进行，条 件是沸石材料结晶。优选，加热在结晶的整个持续时间期间进行。
[0115] 另外，关于可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2)中的结晶方法，根 据本发明，所述结晶原则上可在静态条件下或者借助搅动混合物而进行。根据涉及搅动混 合物的实施方案，关于可进行所述搅动的手段不存在特别限制，使得振动手段、反应容器的 旋转和/或反应混合物的机械搅拌中的任一种可用于该效果，其中根据所述实施方案，优 选搅动通过搅拌反应混合物而实现。然而，根据可选的优选实施方案，结晶在静态条件下， 即在结晶过程期间不存在任何特定搅动手段下进行。
[0116] 一般而言，可得到和/或得到沸石材料的本申请方法可任选包括用于将在步骤 (2)中由步骤（1)中提供的混合物结晶的沸石材料后处理和/或进一步物理和/或化学转 变的其它步骤。可例如使结晶材料经受任何顺序的分离和/或洗涤程序，其中优选使由步 骤（2)中的结晶得到的沸石材料经受至少一个分离和至少一个洗涤程序。
[0117] 结晶产物的分离可通过任何可能的手段实现。优选，结晶产物的分离可借助过滤、 超滤、渗滤、离心和/或倾析方法实现，其中过滤方法可涉及抽吸和/或压滤步骤。根据可 得到和/或得到沸石材料的本申请方法的优选实施方案，优选在分离以前，首先将反应混 合物调整至5-9,优选6-8,更优选6. 5-7. 8,更优选7-7. 6的pH。在本发明含义内，pH值优 选指如借助标准玻璃电极测定的那些值。
[0118] 关于一个或多个任选洗涤步骤，可使用任何可能的溶剂。可使用的洗涤剂为例如 水，醇，例如甲醇、乙醇或丙醇，或者其两种或更多种的混合物。混合物的实例为两种或更多 种醇，例如甲醇和乙醇或者甲醇和丙醇或者乙醇和丙醇或者甲醇和乙醇和丙醇的混合物， 或者水和至少一种醇，例如水和甲醇或者水和乙醇或者水和丙醇或者水和甲醇和乙醇或者 水和甲醇和丙醇或者水和乙醇和丙醇或者水和甲醇和乙醇和丙醇的混合物。优选水或者水 和至少一种醇，优选水和乙醇的混合物，蒸馏水非常特别优选作为唯一的洗涤剂。
[0119] 优选洗涤分离的沸石材料直至洗涤剂，优选洗涤水的pH为6-8,优选6. 5-7. 5。
[0120] 此外，可得到和/或得到沸石材料的本申请方法可任选包括一个或多个干燥步 骤。一般而言，可使用任何可能的干燥手段。一般而言，干燥程序可包括任何合适的固定或 连续干燥程序，例如使用带式干燥器。也可提到干磨和旋转闪蒸程序作为可能的替选。干 燥程序优选包括将沸石材料加热和/或施加真空。在可得到和/或得到沸石材料的本申请 方法的预想实施方案中，一个或多个干燥步骤还可涉及喷雾干燥，例如可通过将沸石材料 喷雾制粒实现。
[0121] 在包含至少一个干燥步骤的可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的实 施方案中，干燥温度优选为25-150 °C，更优选60-140 °C，更优选70-130 °C，甚至更优选 75-125°C。干燥的持续时间优选为2-24小时，更优选2. 5-10小时，更优选3-7小时，甚至 更优选3. 5-5小时。
[0122] 根据优选的可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的可选实施方案，使在步骤 (2)中结晶的沸石材料直接经受至少一个干燥步骤，优选经受喷雾干燥和或喷雾制粒而不 预先将沸石材料分离、洗涤或干燥。使由可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤 (2)得到的混合物直接经受喷雾干燥或喷雾制粒阶段具有分离和干燥在单一阶段中进行的 优点。因此，根据本发明这一实施方案，提供甚至更优选的可得到和/或得到沸石材料的本 申请方法，其中不仅避免有机模板化合物的脱除，而且使合成后后处理步骤的数目最小化， 因此沸石材料可由非常简化的方法得到。
[0123] -般而言，包括在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法中的任选洗涤和/或 分离和/或离子交换程序可以以任何可能的顺序进行并可根据需要重复。
[0124] 除可在可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的步骤（2)以后且在步骤（3)以 前进行的一个或多个上述后处理步骤外，根据其它优选实施方案，除一个或多个任选干燥 步骤外或者代替所述一个或多个干燥步骤，可使任选洗过的沸石材料经受一个或多个煅烧 步骤。根据本发明，关于其中步骤（1)中制备的混合物进一步包含一种或多种有机模板的 可得到和/或得到沸石材料的本申请方法的特定实施方案，特别优选所述一个或多个煅烧 步骤以在合成具有MFI、MEL和/或MWW型骨架结构的沸石材料以后除去所述有机模板。根 据其中一个或多个煅烧步骤在本发明方法的在步骤（2)以后且在步骤（3)以前进行的所述 优选实施方案，关于可进行的煅烧步骤的重复，特别是重复次数，以及煅烧程序中使用的温 度和煅烧程序的持续时间都不施以特别限制。根据其中一种或多种有机模板进一步包含在 步