它溶液L3b。
[0036] 反应槽Vl中，一边连续地供给上述溶液，一边从反应槽的溢流口（未图示）排出 溶液而将反应槽的体积保持恒定。优选在溢流口通过滤布等而仅溢流上清液。由此，可W 增高反应槽Vl的固体成分浓度，可W减少新的粒子的产生，因此可W缩窄粒径分布。
[0037] 结束WNi和Mn为必须元素的过渡金属化合物的水溶液的供给后，在反应槽Vl中 将反应结束。此时，反应溶液和氨氧化物的浆料残留于反应槽Vl中。从浆料分离氨氧化物， 可得到用于本制造方法的氨氧化物。
[0038] 水性介质可W是水或者是在不阻碍反应的范围内在水中含有添加剂的混合液。添 加剂相对于整体的质量优选为0~20%的含有比例。作为添加剂，可举出乙醇等水溶性醇。
[0039] W Ni和Mn为必须元素的过渡金属化合物的水溶液是将该过渡金属化合物溶解于 水性介质而成的水溶液。作为过渡金属化合物，可举出含有过渡金属的硫酸盐、硝酸盐等。 从操作的容易性的观点出发，优选为含有过渡金属的硫酸盐。本制造方法中，为了制成所需 的金属组成，更优选为硫酸儀、硫酸钻、硫酸儘和它们的水合物。
[0040] 碱是为了将反应溶液调整为碱性条件而使用的。共沉淀法中，为了容易保持在氨 氧化物容易析出的条件，碱优选为氨氧化钢或氨氧化钟。从将规定的反应溶液的抑容易保 持在规定的值的观点出发，碱优选为含有碱的水溶液。目P，优选为氨氧化钢水溶液、氨氧化 钟水溶液，从操作的容易性的观点出发，更优选为氨氧化钢水溶液。
[0041] 作为上述其它溶液，例如，可举出调整上述过渡金属化合物的溶解度的溶液。具体 而言，可举出含有锭离子的水溶液。作为锭离子源，可举出硫酸锭、氯化锭等锭盐和氨。
[0042] 引晶法是在如上述说明的间歇法中除了在反应槽Vl中加入水性介质LO W及晶种 W外，其余相同的方法。晶种只要是在共沉淀法中成为生长源的物质即可。从形成所得的 氨氧化物所含的金属组成和规定的范围、容易使氨氧化物的（100)面的微晶直径为35nm W 下的方面出发，优选为过渡金属的氨氧化物。如上所述，优选用共沉淀法得到的氨氧化物。
[0043] (两步的引晶） W44] 本制造方法中使用的氨氧化物优选W用共沉淀法得到的氨氧化物为晶种，W共沉 淀法使该晶种生长而得到。晶种可W使用与使氨氧化物生长的方法同样的溶液，W共沉淀 法析出。
[0045] 使用图2,具体地说明W共沉淀法析出晶种，使用所得的晶种W引晶法得到氨氧化 物的方法。
[0046] 在反应槽Vl 1中连续地添加W Ni和Mn为必须元素的过渡金属化合物的水溶液L2 和碱L3a。此时，也可W根据需要在对反应槽Vll供给水溶液L2、碱L3a之前预先供给初始 溶液L0。在供给初始溶液LO时，可W用氮气鼓泡，也可WW加热器等保持在规定的溫度。 进而，为了均匀地进行反应，可W在上述溶液的供给中揽拌反应槽VII。此外，反应槽Vl中， 除上述溶液W外，也可W加入其它溶液L3b。由此，W共沉淀法得到晶种。将所得的晶种从 反应槽Vll的溢流口（未图示）溢流，将含有晶种的溶液Llc移至反应槽V21。
[0047] 对反应槽V21供给含有晶种的溶液Llc,在反应槽V21内的体积成为规定的量的时 亥IJ，供给W Ni和Mn为必须元素的过渡金属化合物的水溶液L2, W保持在规定的抑的方式 供给碱L3a。由此，W共沉淀法使晶种生长。
[0048] 反应槽V21中，一边连续地供给上述溶液，一边从反应槽的溢流口（未图示）排出 溶液而将反应槽的体积保持恒定。优选在溢流口通过滤布等，仅溢流上清液。
[0049] 结束W Ni和Mn为必须元素的过渡金属化合物的水溶液的供给后，在反应槽Vl中 将反应结束。此时，反应液和氨氧化物的浆料残留于反应槽Vl中。从浆料分离氨氧化物， 可得到用于本制造方法的氨氧化物。
[0050] (氨氧化物的分离）
[0051] 优选将含有氨氧化物的浆料干燥和清洗而分离氨氧化物。干燥溫度优选为50~ 300°C。若在该溫度范围内干燥，则可充分地去除水分。
[0052] 本实施方式的制造方法中，将WNi和Mn为必须元素的过渡金属的氨氧化物与裡 源混合、般烧而制造含裡复合氧化物。混合时，优选除氨氧化物和裡源W外，还混合错化合 物或鹤化合物。若在混合时添加运些化合物而般烧，则可W抑制含裡复合氧化物的（110) 面的微晶直径的生长。
[0053] 裡源优选使用选自碳酸裡、氨氧化裡和硝酸裡中的至少1种。其中，从操作的容易 性的观点出发，裡源特别优选碳酸裡。
[0054] 作为错化合物，可举出氨化错、氨氧化错、氧化错、硝酸氧错、碳酸氧错、憐酸氧错、 硫酸氧错、碳酸氧错锭等。其中，氧化错在工业上容易获得微细的粒子且廉价，因此优选。
[0055] 作为鹤化合物，可W使用氧化鹤、鹤酸锭、鹤酸钢。其中，氧化鹤在工业上容易获得 微细的粒子且廉价，因此优选。
[0056] 错化合物和鹤化合物的中值粒径D50优选为0. 1~20ym。若中值粒径D50为该范 围，则可W与氨氧化物和裡源均匀地混合，进而，可W抑制所得的含裡复合氧化物的（110) 面的微晶直径的生长。错化合物和鹤化合物的中值粒径D50更优选为0. 5~15 ym。
[0057] 本实施方式的制造方法中，混合可W使用例如摇摆式揽拌机、诺塔揽拌机、螺旋式 揽拌机、绞磨机、V型揽拌机等混合装置。
[0058] 混合中，过渡金属的氨氧化物所含的金属元素的总摩尔量Mt与裡源所含的Li的 摩尔量1^^选为下式2的量比。若W下式2的量比进行混合，则可W得到可提高裡离子二 次电池的放电容量的含裡复合氧化物。从减少阳离子混排的发生的观点出发，下式2的量 比优选为1. 06 W上。
[0059] 1. 02 式 2 W60] 式2的量比优选为1. 2 W下，更优选为1. 1 W下。若式2的量比为1. 2 W下，则可 W减少没有进入结晶层的Li (也称为游离Li)，其结果，可W提高裡离子二次电池的循环特 性。
[0061] 混合错化合物和鹤化合物时，过渡金属的氨氧化物所含的金属元素的总摩尔量Mt 和错化合物所含的Zr的摩尔量Mz或鹤化合物所含的W的摩尔量M Z的合计摩尔量（M t+Mz) 与上述裡源所含的Li的摩尔量1^^选为下式3的量比。若使用W式3的量比混合而得到 的含裡复合氧化物，则可W提高裡离子二次电池的放电容量。
[0062] Ml/(Mt+Mz) > 1. 02 式 3
[0063] 式3的量比更优选为1. 06 W上。由此，可W防止Ni侵入含裡复合氧化物的裡层， 可W抑制阳离子混排的发生。式3的量比优选为1.2 W下，更优选为1.1 W下。若式3的 量比为1.2 W下，则可W减少游离Li的产生，可W提高裡离子二次电池的循环特性。
[0064] 氨氧化物、错化合物和鹤化合物的量比优选满足下式4的关系。若W满足该关系 的量比进行混合，则可W使含裡复合氧化物所含的Zr或W的含量适当，可W抑制含裡复合 氧化物的（110)面的微晶直径的生长。其结果，可W得到在不降低放电容量的情况下提高 了循环特性的含裡复合氧化物。应予说明，式4中，Mz、Mt与式3的情况相同。 阳0化]0 < Mz/ (Mt+Mz)《0. 1 式 4
[0066] 本实施方式的制造方法中，般烧可W使用电炉、连续般烧炉、旋转害等般烧装置。 般烧环境优选为大气环境，更优选一边供给空气一边进行般烧。般烧中，通过供给空气，可 得到结晶性高的含裡复合氧化物。 阳067] 本实施方式的制造方法中，般烧溫度优选为930°C W下。通过在930°C W下的般烧 溫度下进行般烧，可W抑制含裡复合氧化物的（110)面的微晶直径的生长。般烧溫度优选 为850°C W上，更优选为870°C W上。若在850°C W上进行般烧，则可得到结晶性高的含裡复 合氧化物，可W减少阳离子混排的发生。 W側般烧时间优选为5~12小时。
[0069](含裡复合氧化物） 阳070] 本实施方式的含裡复合氧化物由下式5-B表示，在空间群R-3m巧3-m)的晶体结构 模型中，X射线衍射图案中的（003)面的衍射峰的积分值（1。。3)与（104)面的衍射峰的积分 值化。4)的峰强度比（1。。3八1。4)为1. 18~1. 35,（110)面的微晶直径为73皿W下。
[0071]Li〇2化x2Mny2C〇z2M6a2〇b2式5-B
[0072] 其中，]?6表示选自]\%、〔曰、41、1'1、￥、化、佩、]\1〇、胖和2'中的至少1种元素。〇2、 x2、y2、z2、a2 和 b2 分别满足 1. 02《a 2《1. 2,0. 3 < x2《0. 6,0. 2《y2《0. 4， 0. 15《z2《0. 35,0《a2《0. 1，X化y2+z化a2 = 1，I. 9《b2《2. I 的关系。 阳07引式5-B中，a 2表示含裡复合氧化物所含的Li的含有比例。若I. 02《a 2《I. 2， 则可W提高裡离子二次电池的放电容量，因此优选。由于可W减少晶体结构中阳离子混排 的发生，而且可W减少游离Li的产生，因此Q2更优选为1.06《a2《1. 12,进一步优选 为 1. 06《口 2《1. 1。
[0074] 式5-B中，x2表示含裡复合氧化物所含的Ni的含有比例。含有Ni的含裡复合氧 化物可W提高裡离子二次电池的放电容量。因此，若Ni的含有比例为0. 3 < x2《0. 6,则 可W提高裡离子二次电池的放电容量。为了进一步提高裡离子二次电池的放电容量，x2优 选为0. 33 W上。此外，为了抑制含裡复合氧化物中的阳离子混排的发生，x2优选为0. 8 W 下，更优选为0.6 W